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棕色碳(brown carbon,BrC)指气溶胶中的有机吸光碳,在较长的时间里一直被忽视。近些年的研究发现,棕色碳和黑碳(black carbon,BC)共同组成了大气气溶胶的吸光碳整体。农村固体燃料的使用排放着大量的碳质颗粒物,其中就包括BrC和BC,对人体健康和气候变化等方面都有重要的影响,与2013年以来我国频繁发生的雾霾天气有着直接的联系,甚至会加重温室效应。国内外对于BrC的研究都处于初步阶段,暂时没有统一的公认的定量研究方法,因此对于BrC缺乏量的认识。本研究主要针对我国农村典型煤炭和生物质等固体燃料进行了实验室模拟燃烧实验,从量的角度表征了BrC的排放特征,并评估了BrC的吸光贡献;分析了BrC排放量不确定性的影响因素,同时结合当今我国农村能源实际利用情况,对BrC提出了相应的减排建议和措施。 国外研究学者率先应用积分球(IS)方法对生物质燃烧排放的吸光碳(BrC和BC)进行了定量研究,使用标准参考物质碳黑(Elffex570,Cabot公司)和腐殖酸钠(Acros,No.68131-04-4)制作的标准曲线把吸光碳的光学信号转化为吸光碳的质量,从而实现了对BrC的定量分析。本论文沿用了该IS研究方法,首次对我国农村典型民用煤炭和生物质燃烧排放的吸光碳颗粒物(BrC和BC)进行了定量研究;同时使用传统的热-光碳分析(TOR)法对其进行了有机碳(OC)、元素碳(EC)定量分析,与IS方法所测数据进行了比较研究。 使用IS方法对民用煤炭燃烧排放的吸光碳颗粒物研究发现:无烟煤-块煤和无烟煤-蜂窝煤BrC排放因子(EFBrC)分别为1.08±0.80 g/kg和1.52±0.16 g/kg,表明蜂窝煤对无烟煤-块煤没有减排作用;而烟煤-块煤和烟煤-蜂窝煤BC排放因子(EFBC)分别为7.85±2.00 g/kg和0.56±0.22 g/kg,表明蜂窝煤对烟煤-块煤的BC减排效率高达93%。同时,烟煤-块煤和烟煤-蜂窝煤EFBrC分别为8.59±2.70g/kg和4.01±2.19 g/kg,表明蜂窝煤对烟煤-块煤的BrC减排效率达到53%;无烟煤-块煤和无烟煤-蜂窝煤EFBC分别为0.43±0.23 g/kg和0.21±0.16 g/kg,表明蜂窝煤对无烟煤块煤的BC减排效率达到50%以上。蜂窝煤和块煤的吸光指数(AAE)分别为2.55±0.44和1.30±0.32;在350-850 nm太阳光谱范围内,我国农村民用煤炭燃烧排放的BrC对太阳光的吸光贡献为26.5%,其余的73.5%为BC吸光贡献。 使用IS方法对民用生物质燃烧排放的吸光碳颗粒物研究发现:对于11种生物质总EFBrC和EFBC均值分别为1.35±2.06 g/kg和0.34±0.74 g/kg,表明生物质燃烧排放的BrC比例大。同时,研究发现,居民生活用生物质AAE值为2.46±0.51;在350-850 nm太阳光谱波长范围内,我国民用生物质燃烧排放的BrC对太阳光的吸光贡献为50.8%,其余的49.2%为BC吸光贡献。 2013年民用煤炭燃烧的BrC和BC排放量分别为592和482 Gg;2013年我国民用煤炭燃烧OC和EC排放量分别为306 Gg和502 Gg。2014年我国民用煤燃烧的BrC和BC排放强度分布:北方较南方严重,京津冀地区是全国民用煤炭燃烧BrC和BC排放的高值区域,BrC和BC排放强度都超过385 kg/km2,而北京市的的民用煤炭燃烧BrC和BC排放强度达到全国最高值,分别是1238和1112kg/km2;2014年我国民用煤燃烧的OC和EC排放强度分布特征与此相似。 计算得到2013年我国民用生物质燃烧的BrC和BC排放量分别为712和170Gg;2013年我国民用生物质燃烧OC和EC的排放量分别为916 Gg和154 Gg。2014年民用生物质燃烧的BrC和BC排放强度高值区域集中的我国东部沿海地区和东北地区,并且南方高于北方;中部地区为高值区域,尤其是江苏省、安徽省和湖北省三省,民用生物质燃烧的BrC和BC排放强度都分过超过了262和42 kg/km2;2014年民用生物质燃烧的OC和EC排放强度分布特征与此相一致。 对BrC的排放量不确定性的影响因素有:农村能源消耗量统计数据、实验操作造成的排放因子的不确定性、IS方法中标准参考物质的选择和其他BrC定量方法的选择。同时,研究建议:减少中等成熟度烟煤和生物质的使用,以及加快煤改气、煤改电等清洁能源应用的进程,可以有效地控制农村地区BrC的排放,从而缓解严重雾霾天气的频繁发生。