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人类活动的加剧和科技的发展,导致化石燃料的消耗量呈现不断上升的趋势。与此同时,产生了大量的以甲烷和二氧化碳为主的温室气体,造成了严重的温室效应,使全球气候变化越来越反复无常,给我们的生活造成了诸多不便。甲烷二氧化碳重整反应可以有效地将 CH4和CO2转化成合成气而备受关注。和石油产品相比,甲烷的储存和运输不仅花费大而且危险,这也从侧面反映出可以转化甲烷的甲烷二氧化碳重整反应的重大意义。研究者们一直致力于开发出具有较高催化性能的甲烷二氧化碳重整反应催化剂。本文主要从载体的性质、活性金属组分相互作用等方面对催化剂的活性和稳定性进行研究,通过载体性质、活性组分的分散情况以及催化剂的制备方法等对催化剂进行了分析。 本文首先在传统的制备SBA-15的过程中加入硝酸铈,使铈嵌入硅骨架上,根据加入的硝酸铈含量的不同,制备了不同铈掺杂量的Ce-SBA-15载体。然后用满孔浸渍法合成了镍基催化剂,通过甲烷二氧化碳重整反应测试其活性和稳定性。实验结果表明:铈加入到SBA-15的孔道中后,少量的铈可以成功进入硅骨架中;但是铈掺杂量变大时,铈并不能完全进入硅骨架。掺杂铈后,SBA-15仍然保持序硅孔道结构,但是随着铈掺杂量达到一定数值时,有序孔道发生部分坍塌,使其平均孔径减小。铈加入后,NiO的颗粒随着铈加入量的增加而变小,即铈的加入提高了镍颗粒的分散度,从而使催化剂的催化活性升高。随着反应的进行,产生的积碳的量逐渐增加,导致催化剂的催化活性逐渐降低。因为大量铈的加入会导致有序硅孔道发生坍塌,其催化活性因为此现象而降低,所以催化剂的孔道结构也是影响其催化活性的重要因素。 另外,以氧化铈作为载体,在合成催化剂的过程中,通过改变硝酸镍和硝酸钴的加入顺序制备了一系列催化剂,并通过甲烷二氧化碳重整反应测试其活性和稳定性,比较双金属催化剂与单金属催化剂结果的差异。结果显示:在煅烧过程中由于钴的加入,形成了镍钴的双金属化合物。另外,钴能促进二氧化碳和积碳的反应,使积碳的量减少。这两个原因导致镍和钴的双金属催化剂的催化活性和稳定性强于镍基和钴基的单金属催化剂。同时发现对于钴镍双金属催化剂,先负载镍再负载钴的催化剂有最好的催化活性和稳定性,而先负载钴再负载镍的催化剂却表现较差。首先,两种活性金属在载体上的分散度高低是造成这种现象的一个原因。其次,煅烧过程中生成的钴镍双金属化合物本身的性质是另一个主要原因。由于在合成催化剂的过程中,催化效果较差的镍将部分钴的活性位点覆盖,从而导致在反应过程中产生了较多的积碳,使催化剂的催化活性和稳定性降低。