【摘 要】
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乙二醇是精细化工领域重要的化学中间体之一,与人们的日常生活息息相关。但是,传统的乙二醇生产工艺存在能耗大、成本高和碳资源浪费等问题。Ti-MWW分子筛催化乙烯与H2O2氧化水合制乙二醇（Ethylene Glycol,简称EG）具有原子利用率高、环境友好、反应条件温和、步骤简单和操作简便等优点,有望替代传统的石油乙烯路线。但是该方法存在H2O2有效利用率和乙二醇收率均较低的问题。基于此,本文对Ti
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乙二醇是精细化工领域重要的化学中间体之一,与人们的日常生活息息相关。但是,传统的乙二醇生产工艺存在能耗大、成本高和碳资源浪费等问题。Ti-MWW分子筛催化乙烯与H2O2氧化水合制乙二醇（Ethylene Glycol,简称EG）具有原子利用率高、环境友好、反应条件温和、步骤简单和操作简便等优点,有望替代传统的石油乙烯路线。但是该方法存在H2O2有效利用率和乙二醇收率均较低的问题。基于此,本文对Ti-MWW分子筛的改性及其在乙烯氧化水合反应中的催化应用展开研究。本文先合成Ti-MWW分子筛,以其为母体,采用气固相原子植入法将Sn引入Ti-MWW分子筛骨架中,成功合成Sn-Ti-MWW分子筛,并使用相关表征考察其物理化学性质。研究结果表明,Sn-Ti-MWW分子筛的合成机理是Sn Cl4分子与Ti-MWW分子筛中的硅羟基窝反应生成Si-O-Sn键,从而将Sn引入分子筛骨架中。将Sn-Ti-MWW分子筛应用于乙烯氧化水合反应中,结果表明,与Ti-MWW分子筛相比,Sn-Ti-MWW分子筛具有更高的H2O2有效利用率和乙二醇收率。这是因为Sn原子的电负性大于Ti原子,将Sn掺杂到Ti-MWW分子筛后,增强了Ti物种的正电性,从而有效提高了其催化乙烯环氧化的反应活性;结合Py-IR表征发现,相较于Ti-MWW分子筛,Sn-Ti-MWW分子筛的Lewis酸性更强,这使得Sn-Ti-MWW分子筛在环氧乙烷水合反应中表现出更优异的催化活性。因此,Sn物种和Ti物种的协同作用促进了乙烯与H2O2氧化水合反应,提高了H2O2有效利用率和乙二醇收率。密度泛函理论（DFT）计算进一步证实了Ti物种和Sn物种的协同作用。最后,将Sn-Ti-MWW分子筛应用于乙烯氧化水合的重复性实验,发现产物总收率和乙二醇选择性均随着反应次数的增加而逐渐降低,但经过简单焙烧后,其活性基本恢复,故Sn-Ti-MWW分子筛是一种可再生催化剂。
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