对于光合作用、有机发光材料或光伏太阳能电池等体系,人们需要描述分子聚集体或有机分子组成的晶体或薄膜这样的材料,其尺度早已超过分子量子力学或量子化学方法所能描述的范围。去描述分子聚集体的光物理性质及发生于其间的光诱导电子转移和能量传递过程,人们通常采用有效模型哈密顿量。当分子间距离较远或相互作用较弱时,仅仅包含Frenkel激子的模型哈密顿量是可行的,但当分子间距离较近时,分子间的电子交换效应就不能忽略,这时模型哈密顿量中还应该包括发生于分子间非局域激发,比如用Anderson-News哈密顿量来描述一维堆积体。构筑有效的模型哈密顿量需要许多微观物理量,如:激子能量、激子-激子耦合强度、激子-声子耦合、激子与环境间的耦合等微观物理量。传统的方法是通过拟合实验光谱来提供材料的这些参数,其根据完全建立在实验测量基础上,在实际操作中,可能几套参数拟合出的光谱都跟实验结果一致,这种不唯一性和不确定性给我们理解微观机理造成了一定的障碍,另外对于没有实验数据的新材料,这种模型对实验结果也起不到预测作用。因此发展和利用有效的量子化学计算方法,实现对这些微观物理量的直接计算,从而实现对实验现象和微观过程的深入理解,赋予多尺度模型一个坚实的理论基础是解决之道。电-声耦合在决定有机分子聚合物的光学和传输特性扮演重要的角色。电-声耦合表示电子与声子运动之间相互作用的强度,是有机材料的一重要的研究量。通常用谱密度的函数表示电-声耦合,谱密度与重组能息息相关。重组能表示有机分子在基态和激发态之间得失能量过程中分子变形导致的能量差异,对有机分子晶体的传输性质有着重大影响。本工作以并四苯分子晶体为研究对象,对其电-声耦合和激子耦合进行了理论研究。论文主要分为两个部分:第一部分主要是基本概念和理论方法的介绍。其中,第一章介绍了有机半导体材料的发展以及特性;第二章介绍了在理论计算过程所涉及的量子化学方法和理论基础,包括Hartree-Fock理论,密度泛函理论,含时密度泛函理论,分子动力学和量子力学和分子力学组合的方法。第二部分主要运用基于动力学轨迹的方法和位移谐振子模型计算得到的谱密度。对于基于动力学轨迹的方法主要研究了不同力场和不同的量化计算方法对谱密度的影响。对于位移谐振子模型主要运用QM/MM和QM/MMpol方法对并四苯分子晶体进行结构优化和频率计算,得到并四苯分子激发之后的重组能,通过拟合得到谱密度。通过基于动力学轨迹的方法和位移谐振子模型计算结果的比较,我们发现基于动力学轨迹的方法高估了高频区域的分子内电-声耦合,基于动力学轨迹的方法在预测电-声耦合时最强的值出现在1500 cm-1处,而位移谐振子模型预测的最强电-声耦合出现在1400 cm-1处。不论经典的动力学模拟还是从头算动力学模拟都很难准确描述高频电-声耦合。进而,我们还研究了三种不同的二聚体激子耦合涨落的谱密度。我们发现谱密度连续分布在0～150 cm-1的区域,而且比电-声耦合最大值小两到三个数量级。并四苯分子晶体中倾斜的二聚体的电-声耦合比平行的二聚体大。