锰氧化物Y<,1-x>Ca<,x>MnO<,3>体系的反常物性与自旋玻璃行为研究

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具有ABO<,3>结构的钙钛矿锰氧化物所表现出来的庞磁电阻效应(CMR Effect)在磁电子器件如读写磁头、磁记录等方面具有巨大的应用前景,引起了人们极大的兴趣,已成为近年来物理和材料科学的一个新兴前沿领域之一。在该类材料中所表现出的一些全新的物理现象,诸如电子强关联、自旋一电荷一轨道有序,磁场-压力-光等诱导金属一绝缘转变(M-I)以及自旋玻璃行为等,将促进人们对当今物理学中许多基本问题的新认识。对这类强关联体系的深入研究,将推动现代物理学,特别是凝聚态物理的进步,对于强关联电子系统中关键物理问题的解决,包括对锰氧化物和高温超导体等内在机理的解决也具有至关重要的意义。本文以Y<,1-x>Ca<,x>MnO<,3>(x=i/8,i=0,1…8)体系为具体研究对象,在磁场诱导下研究了体系的磁特性、电输运性质以及比热等特性,为解释锰氧化物中出现的一些奇异物理现象提供相应的实验证据,以揭示强关联体系中存在的自旋、电子相互作用、相分离等特性的物理本质。全文共分为六章,主要内容为: 第一章综述了钙钛矿结构锰氧化物的国内外研究进展,包括晶体结构、电子结构、能带结构、自旋/轨道耦合、电荷有序、相分离特征的基本理论模型,并对本论文工作的选题依据和研究内容进行了概括性描述。 第二章介绍了与本论文工作相关的主要实验方法和原理,包括多晶样品的固相反应制备方法、X射线衍射(XRD)结构分析、电输运、直流/交流磁化和比热等物性测量的原理与方法,并阐述了它们在凝聚态及其它实验研究方面的作用与意义。 第三章研究了Y<,1-x>Ca<,x>MnO<,3>体系的晶体结构。对通过高温固相反应法制得的这一系列实验样品,用X射线衍射研究了其单相性和结构,表明晶格参数随着Ca掺杂量x的增加,体系从六角结构的YMnO<,3>转变为正交结构的CaMnO<,3>,并且在x≥4/8时每个样品的正交结构晶胞体积随着x的增加而减少。扫描电子显微镜的图像表明样品结晶程度较好。 第四章研究了Y<,1-x>Ca<,x>MnO<,3>体系的电输运行为。我们发现在整个Ca替代范围,所有样品的电阻率基本都呈现半导体导电行为,在外加8 T的磁场下变化不大,几乎没有观察到电阻随加场变化的CMR效应。在磁测量中,随着替代量的增加,样品零场冷却(ZFC)磁化极值逐渐向高温区移动,且场冷却(FC)与零场冷却表现出明显的分叉现象,表明所有样品在低温下可能都呈现出自旋玻璃(Spin Glass,SG)行为。对直流磁化来说,其强度随掺杂量增加先是减少,至x=7/8的样品出现了急剧增加,对照结构分析的实验结果,表明除了离子半径变化的影响外,晶格畸变对磁化的影响也是不可忽视的重要因素之一。 第五章总结了前人对于自旋玻璃体系的理论,并在其基础上,系统地研究了Y<,1/8>Ca<,7/8>MnO<,3>体系。所有的实验结果表明,Y<,1/8>Ca<,7/8>MnO<,3>体系内部存在着铁磁自旋玻璃FSG的特殊状态。Y<,1/8>Ca<,7/8>MnO<,3>样品是一个正交结构的多晶体,其晶格参数为a=5.32 A,b=7.48 A,c=5.29 A,空间群为.Pnma(62)。PPMS测得的加场电阻在温区里分为三个区,较高温的绝缘相,经过一个IM转变(转变温度T<,IM>=T<,2>=107 K),变为金属相,随着温度的继续降低,体系在温度为T<,3>=25K时又经历了一个电阻最小值。我们分别为电阻在高温下应用了热激活模型,而在低温下应用了类Kondo效应模型,发现都与实验数据吻合得较为理想。直流磁化ZFC与FC的分叉现象,即在分叉温度T<,in>=118 K,系统的磁不可逆性开始增加,磁矩间的关联特性开始显现。在自旋玻璃温度以下,体系出现了部分铁磁有序,而这个自旋玻璃温度T<,sg>正好与100 Oe的ZFC曲线尖峰温度相吻合。比热曲线的实验数据表明在自旋玻璃温度与冻结温度附近没有发现比热反常。理论拟合计算的Debye温度与实验直接测得的结果进行了对比,发现Debye温度的值两者比较接近,并且对温区求平均值,得到了几乎一致的结果。 第六章对本文工作课题的研究进行了总结,并对所存在的问题和未来研究进行了展望。
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