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本文试图解决甲烷在传统阳极材料上的碳沉积,提高甲烷在新型钙钛矿阳极材料上的催化性能,旨在提高使用甲烷燃料的SOFC的放电性能,加速甲烷等碳氢化合物在SOFC的应用。
文章采用自主开发的完全浸渍法成功的制备了Ni-YSZ(8mol%Y2O3dopedZrO2)阳极支撑的管式SOFC,对其结构和性能进行了优化。在管式SOFC的基础上,通过改变电池的工作条件、改善阳极的结构形式和组成来改善Ni-YSZ阳极支撑管式SOFC的放电性能,减少甲烷在Ni-YSZ阳极的分解积碳。通过向甲烷燃料中引入水蒸气实现了甲烷的水蒸气重整,减少了碳沉积。研究发现,加湿水蒸气的温度对甲烷在管式SOFC阳极的碳沉积有较大影响。由室温水蒸气加湿时,管式电池的开口端甲烷进气口处出现严重的碳沉积现象,并最终导致电池失效。随着加湿温度的升高,电池性能有所降低,但甲烷在管式SOFC开口端的积碳程度明显减小。甲烷可能首先在阳极表面分解或被水蒸气重整,然后产物在阳极/电解质界面发生进一步氧化。构建Co-Ni-SDC(Sm0.8S0.2O2)/Ni-YSZ双层阳极,促进甲烷在阳极上的直接转化。以甲烷为燃料时,双层阳极管式SOFC在250mA/cm2的恒定电流密度下持续稳定放电。电池保持了完好的外形,阳极表面和断面没有发现明显的碳沉积现象。Co-Ni-SDC催化层的引入显著提高了电池的放电性能,改善了Ni-YSZ阳极管式SOFC的抗碳沉积能力。将纳米SDC(Sm0.8Ce0.2O2)粉体与LSCN(La0.85Sr0.15Cr0.9Ni0.1O3)结合制备了复合阳极——LSCN-SDC。向LSCN中加入相同重量百分比的纳米SDC粉体不仅提Ⅰ高了阳极LSCN的烧结活性、改善了阳极/电解质界面的显微结构,而且增加了阳极的离子电导率,提高了阳极的催化活性。LSCN-SDC复合阳极表现出良好的氧化一还原循环性能和长期工作稳定性。在0.8mm厚的YSZ电解质支撑的平板型电池LSCN-SDC/YSZ/PSM-YSZ(PSM,(Pr0.8Sr0.2)0.9MnO3)内部,甲烷完成了直接氧化转化,电池的最大功率密度为10mW/cm2。LSCN-SDC可以作为一种备用的直接甲烷SOFC的阳极材料。