【摘 要】
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在临床工作中,口腔诊室、胃肠镜检查室、重症监护室等高危科室的感控工作一直是关注的焦点,寻求一种安全,高效,价廉的抗菌材料对周围环境、物表及器械进行消毒尤为重要,对于预防交叉感染及阻断医源性感染,保证患者安全具有重要的意义。而基于纳米材料的光动力灭活被认为是维护生态安全和人类健康最具发展前途的策略之一。石墨烯样氮化碳（g-C3N4）是近年来科研工作者最为关注的纳米材料。如何改善g-C3N4弱的可见光
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在临床工作中,口腔诊室、胃肠镜检查室、重症监护室等高危科室的感控工作一直是关注的焦点,寻求一种安全,高效,价廉的抗菌材料对周围环境、物表及器械进行消毒尤为重要,对于预防交叉感染及阻断医源性感染,保证患者安全具有重要的意义。而基于纳米材料的光动力灭活被认为是维护生态安全和人类健康最具发展前途的策略之一。石墨烯样氮化碳（g-C3N4）是近年来科研工作者最为关注的纳米材料。如何改善g-C3N4弱的可见光响应能力,高的光生电子—空穴复合率等固有缺陷,提高其光动力灭活活性是目前研究的热点。本论文以提高g-C3N4光动力灭活医源性口腔模式病原微生物——阴沟肠杆菌（E.cloacae）性能为目的,组合改性策略间的协同作用,设计合成系列高灭活性能的g-C3N4基纳米材料,分析其灭活活性及灭活的化学生物学机制。并基于可见光响应、光生电子—空穴分离、活性氧自由基产生,纳米材料与菌体间亲和力改变等方面阐释灭活活性提高的物理化学机理。主要研究内容及结论如下:1.以甲酸和四氯化钛为掺杂源,以尿素为前驱体,采用一步热聚合反应制备氧钛共掺杂g-C3N4。获得的Ti/OCN具有良好的灭活E.cloacae性能,能够在60 min内消除6.2 log CFU·m L-1以上的菌体细胞。E.cloacae细胞结构损伤,功能分子泄露与氧化是导致其死亡的主要生物学机制。多种表征结果表明,氧、钛共掺杂的协同作用有助于增强纳米材料对可见光的响应能力,加速光生电子与空穴的分离与迁移,提高反应体系中·O2-、·OH等活性氧自由基的产生,这是该系列纳米材料灭活活性提高的主要原因。2.采用自聚合反应,成功将聚多巴胺（PDA）修饰到Ti/OCN纳米材料表面。PDA的修饰得到了XPS/SEM/TEM等表征结果的证实。修饰后的Ti/OCN/PDA具有更强的光动力灭活E.cloacae细胞活性。除了能够明显提高Ti/OCN/PDA对可见光的吸收,增强·O2-、·OH等活性氧自由基的产生外,Ti/OCN/PDA表面与E.cloacae相反的电荷性质和提高的润湿性能能够提高活性氧自由基的进攻效率,多因素协同作用导致了其灭活活性的显著增强。3.以氧掺杂氮化碳为载体,二氢杨梅素为还原剂,采用绿色还原技术制备银纳米粒子负载的Ag/OCN系列纳米材料。氧的掺杂改变了g-C3N4结构中的电荷分布,提高了电子的极化程度,促进了光生电子的产生;银纳米粒的局域等离子体效应延长了光生电子的寿命,二因素的协同作用使得更多的光生电子通过多条途径产生大量的·O2-自由基。Ag/OCN-5能够在更低的浓度,更短的时间将E.cloacae彻底灭活。4.同理,将多巴胺修饰到Ag/OCN纳米材料表面。修饰后的Ag/OCN/PDA的光动力灭活活性得到了进一步提高。可见光响应能力的增强,光生电子跃迁、分离、利用几率的提升,纳米材料润湿及亲细胞性能的提高,多种因素的协同作用极大加速了Ag/OCN/PDA光动力灭活E.cloacae的进程。实验结果为优化组合修饰改性策略,进一步设计、开发具有高灭活医源性病原体活性的g-C3N4基纳米材料及其产品提供了坚实的理论和实验依据。
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