【摘 要】
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电解制氯反应在氯碱化工、医疗消毒、海上设备防腐、污水处理等诸多领域有着广泛应用。电解装置中的阳极材料通常称为尺寸稳定阳极（Dimensionally stable anode,DSA）,主要有工业钌钛电极和商业钌铱电极两种。这类阳极材料往往需要在较高的电流密度下稳定工作数十年,并保持较高的电流效率,而现有的电极往往都存在稳定性不足、选择性低、制造成本高等问题。针对这些问题本文通过在催化层中掺杂惰性
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电解制氯反应在氯碱化工、医疗消毒、海上设备防腐、污水处理等诸多领域有着广泛应用。电解装置中的阳极材料通常称为尺寸稳定阳极（Dimensionally stable anode,DSA）,主要有工业钌钛电极和商业钌铱电极两种。这类阳极材料往往需要在较高的电流密度下稳定工作数十年,并保持较高的电流效率,而现有的电极往往都存在稳定性不足、选择性低、制造成本高等问题。针对这些问题本文通过在催化层中掺杂惰性金属元素、形成固溶体、基底纳米结构改性的方式调控电极表面催化层电子结构,增加活性位点数量,同时提高电极稳定性。首先在制备Ti/RuZrSbOx电极材料过程中开发了低成本、高效率的改良热解法,这一方法制备的Ti/RuZrSbOx-TD电极相比溶胶凝胶法制备的Ti/RuZrSbOx-SG电极,表面裂纹细小致密且电极表面更加平整,元素分布均匀且同前体溶液中的比例变化不大,可以形成均一稳定的固溶体。同时Ti/RuZrSbOx-TD电极和商业钌铱电极对比具有更低的起始电位1.77 V vs.RHE和更高的电流效率（87.43%）,同时稳定性高于商业钌铱电极50%。随后应用改良热解法合成了Ti/RuSnNbOx、Ti/RuIrSnSbOx和RuIrSnSbOx@TNS三种DSA电极材料。Ti/RuSnNbOx电极具有良好的催化活性,电流效率达92.32%,但是稳定性较差,主要是高孔隙度的涂层结构在提高反应效率的同时结构强度降低,失效加快。Ti/RuIrSnSbOx电极兼具高催化活性和高稳定性,当Ir添加比例7%时,样品催化活性最高,10 m A/cm~2对应的起始电位为1.72 V vs.RHE,100 m A/cm~2对应电位为1.78V vs.RHE,电流效率91.4%,在0.5 M H2SO4、2A/cm~2条件下加速寿命测试稳定性保持91小时。钛基底纳米改性后的电极催化活性和稳定性进一步提高,电流效率为92.3%,硫酸中失效时间109小时。
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