本文工作主要研究了磁性能表现丰富的Mn2CoZ，Fe2NiZ等Heusler合金体系的结构、磁性及二者的关联性。同时对Mn2NiGa合金及MMX合金新性质新材料进行了探索。　　系统研究了Mn2CoGa1-xMx(M=Ti，V，Cr，Mn，Fe，Co，Ni，Cu)及Mn2CoAl1-xCox等系列合金的成相、结构及磁性。研究指出，主族元素与过渡族金属之间的共价作用主导了合金中的原子有序，表现为前人总结的原子占位规则在掺杂取代合金中具有普适性。价电子数较Mn少的M=Ti和V取代Ga之后占据D位，价电子数较多的Fe，Co，Ni，Cu遵循原子占位规则优先占据了MnA位，导致原有的MnA转而占据Ga空出的D位。结合第一性原理计算的方法分析样品的磁结构与掺杂的关系，发现在原子择优占位和磁性交换作用的影响下，Ti，V的取代形成MnB-CoC-MD局域铁磁性结构，而Fe，Co，Ni，Cu掺杂后形成MnB-CoC-MnD局域铁磁性结构。前者并未明显改变母合金中原有的磁结构，而后一种磁结构的建立实际上从体系中减少了贡献反铁磁的原子的同时增加了贡献铁磁性的原子，带来了远大于掺杂原子所能提供的分子磁矩增量。我们设计的无磁性元素Cu掺杂为体系带来了高达5μB/原子的分子磁矩提高，验证了这一局域铁磁结构的形成。我们在普适性的占位规则基础上提出了一种由宏观磁测量结果来判断微观原子占位的研究思路，特定的取代掺杂为研究原子占位行为提供了一个磁性检验平台，可以通过给定成分样品的磁性来推断合金中各类原子的相对位置关系。　　原子占位规则在这一系列掺杂合金中的唯一例外是Cr取代掺杂体系。我们基于第一性原理计算的方法，讨论了Mn2CoGa1-xCrx体系的原子占位及其主导因素。从研究结果中可以得出是磁性导致Cr原子违背占位规则，并指出，磁交换作用和共价作用在原子占位问题上是互相竞争的关系。这是材料磁性可以影响结构的明确例证，是对前人占位规则的补充和完善。　　制备并研究了Fe2NiZ合金家族的结构和磁性，这类合金表现出较高的M(S)与T(C)等强磁性材料特征;具有较宽的少数自旋带隙;具有较高的原子有序转变温度;偏分样品在室温以下出现晶格畸变导致各向异性增强的特性;富Ga样品存在B2型有序的倾向。这些丰富的物理性质表现出这一Heusler合金家族具有成为新型功能材料的可能。　　从应变玻璃态的角度深入研究了Mn2NiGa合金中温度、应力诱发马氏体相变及相关的磁性特征，提出了这类合金对各种应力的敏感性来源于存在着应变玻璃(strain glass)的看法。磁测量结果显示了应变玻璃类似于马氏体预相变的特征。同时通过电镜发现了Mn2NiGa合金中应变玻璃结构的存在。　　通过研究一系列三元金属间化合物MMX的成相、结构和磁性，从中总结出不同成相特征并筛选出VNiGe和VCoGe两种具有马氏体相变特性的合金材料。详细表征了MnNiGe1-xGax系列材料的相变温度和居里温度，以及相变相关的磁转变，发现了样品热处理方式对磁交换作用和相变的显著影响。