【摘 要】
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镁离子电池由于成本低,能量密度大,安全性能好且几乎不受枝晶影响等优良性能被认为是最具前景的电池储能系统。然而,镁离子电池尚处于发展初期,电极材料与新型电解质的开发是目前的研究焦点。本文通过高能球磨法制备了不同组分的Bi-Sn-Sb三元合金(BixSn（1-x）/2Sb（1-x）/2,SnxSb（1-x）/2Bi（1-x）/2,SbxSn（1-x）/2Bi（1-x）/2（x=0.1,0.33,0.5
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镁离子电池由于成本低,能量密度大,安全性能好且几乎不受枝晶影响等优良性能被认为是最具前景的电池储能系统。然而,镁离子电池尚处于发展初期,电极材料与新型电解质的开发是目前的研究焦点。本文通过高能球磨法制备了不同组分的Bi-Sn-Sb三元合金(BixSn（1-x）/2Sb（1-x）/2,SnxSb（1-x）/2Bi（1-x）/2,SbxSn（1-x）/2Bi（1-x）/2（x=0.1,0.33,0.5,0.8）)粉末,并与纯Mg对电极组装成半电池在APC电解液中进行电化学性能测试。0.01 m A/cm~2电流密度下的恒流充放电结果显示Bi-Sn-Sb三元合金具有超高的比容量,其中Bi0.5Sn0.25Sb0.25,Sn0.1Sb0.45Bi0.45和Sb0.1Sn0.45Bi0.45的最大比容量甚至达到575.8,568和587.1 m A h g-1。Bi,Sn,Sb三者的交互作用大大提高Sn的反应活性并使得Sb具有了可逆反应的能力。随后通过准原位XRD测试探究了Bi0.5Sn0.25Sb0.25的反应机理,发现SbSn的存在是“解锁”Sb活性的关键所在。遗憾的是合金电极的倍率性能和循环性能未达到预期目标。倍率性能最好的Sn0.1Sb0.45Bi0.45电极在1 m A/cm~2电流密度下的放电比容量约为123 m A h g-1,容量保持率为41.8%。虽然合金电极的循环性能不佳,如Bi0.5Sn0.25Sb0.25在0.5 m A/cm~2电流密度下循环60圈后的容量为112.4 m A h g-1,容量保持率为30%,但与纯Bi电极相比循环稳定性有所提高,这可能是由于合金化增加了相界面提高了结构稳定性。循环25圈后的Bi0.5Sn0.25Sb0.25电极片表面SEM图片显示合金颗粒在循环过程中无法承受体积膨胀而发生严重开裂,结构不稳定且比表面积低是Bi-Sn-Sb三元合金电化学性能差的原因。随后,通过高温熔融法制备了表面多孔的珊瑚状Bi-Sn-Sb合金粉末,氮气吸脱附结果显示这种特殊形貌的粉末比表面积和孔隙率远高于球磨法制备的不规则块状粉末。由于比表面积的扩大,Mg2+传输位点增多,Bi-Sn-Sb合金负极的动力学性能提高,倍率性能得到改善。其中M-3样品在1 m A/cm~2电流密度下的放电比容量约为283 m A h g-1,容量保持率为75.7%。表面多孔结构降低了体积膨胀对合金负极的危害,M-4在0.5 m A/cm~2电流密度下循环60圈后的容量为262.2 m A h g-1,容量保持率为82.7%。但熔融法制备的合金中存在元素分布不均,存在部分Sb的富集区,导致合金电极的容量无法完全发挥。进一步改进制备方法充分发挥电极容量将是后续进一步工作。
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