论文部分内容阅读
机动车尾气中的NOx备受关注,NOx被公认为大气污染的三大主要污染物之一,严重危害着人体健康与居住环境。单独脉冲放电具有结构简单等特点,但脱硝效率不高;选择性催化还原具有较高的脱硝效率,但其反应温度较高。脉冲放电与催化剂两种技术相结合进行脱硝研究具有良好的研究前景。论文采用自制多针-板脉冲放电反应器,对多针-板脉冲放电反应器的电极配置参数（针数、针板间距、针针间距）进行优化。在参数优化的基础上,研究了常温常压下电气参数（电压、频率）和气体参数（流速、氧浓度、NOx浓度及CH4添加比例）对脉冲放电去除NOx的影响。此外制备复合型催化剂,在8%氧浓度下,研究脉冲放电协同NiOx/γ-Al2O3、CoOx/γ-Al2O3、MnOx/γ-Al2O3、CeOx/γ-Al2O3等催化剂脱除NOx的性能,利用XRD、BET、SEM-EDS手段表征催化剂。研究结果表明:（1）多针电极的放电电流比单针电极的更高;初始火花电压及其放电电流、单脉冲能量、脉冲功率密度随着针板间距的增大而增大。相同条件下随着针针间距的增大,初始火花放电电压、平均功率密度降低,放电电流、单脉冲能量增大;针数对单脉冲能量的影响小于针针间距。在45针、20mm针板间距、20mm针针间距情况下,脉冲放电反应器具有较大的注入能量,较高的功率密度。（2）提高脉冲电压有利于NO转化率和NO2生成量的提高;NO转化率和NOx去除率随着脉冲重复频率的增加而增大,脉冲重复频率达到一定值时,增加脉冲重复频率NO转化率和NOx去除率增大不明显,存在最佳脉冲重复频率;而NO2生成量基本不受脉冲重复频率影响。（3）NOx去除率和去除量随着氧浓度的增加而降低;NO2生成量随着氧浓度的升高而升高;但是NO转化率和去除量呈现随氧浓度的升高先降低后升高;在氧浓度达到一定值时,NO去除量基本与NO2生产量相等。当氧浓度低于5%时,NOx去除主要通过还原途径;氧浓度高于5%时,NOx主要通过NO的氧化转化;CH4基本不参与NOx转化过程。（4）脉冲放电协同催化剂有效提高了NOx去除率,催化剂是其中关键。脉冲放电协同500℃焙烧的Ag改性CeOx/γ-Al2O3催化剂脱硝效果最佳,NOx去除率达51.67%。