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我国是一个农业大国，氨气含量较高。氨气与水分及其他物质反应生成氨盐，并形成潜在的气溶胶粒子。气溶胶粒子因其粒径小、表体比大，为大气环境化学提供了良好的反应床，进而影响着大气中的各种化学作用。 气溶胶粒子的形成经历了两个阶段，其中临界核形成阶段在粒子形成过程中起到决定性作用。成核速率与临界核的化学组分及气相物质的浓度有关，临界核属性是成核理论的核心。本论文采用量化计算的方式获得NH4+(H2O)n及C2H2O4-NH4+-(H2O)n团簇的结构信息及其对应的热力学参数，在此基础上对团簇的其他性质进行研究，本论文的主要工作和创新点包括: 1.采用Basin-Hopping结合密度泛函理论获得NH4+(H2O)n(n=1-10)团簇的结构信息和热力学参数。分析了团簇的结构，并基于团簇结构获得团簇的生长方式;计算获得了团簇生长对应的连续结合能和吉布斯自由能，基于团簇生长的吉布斯自由能分析了团簇的大气相关性;分析了不同温度条件下，团簇生长过程的吉布斯自由能，进而获知团簇成核的温度条件，推断出大气观测中的某些发现可能是由沉降作用所致;分析温度、湿度条件对NH4+(H2O)n(n=1-10)团簇丰度的影响，获知不同尺寸及同一尺寸的不同结构所占比重大小;最后采用RDG分析，获得随团簇的增长，分子间弱相互作用的变化。论文中的创新点是采用不同方法基组条件基础上的理论与实验结果对比，选择较为合适的泛函和基组;采用多角度确认的方式解释成核中的相关信息，为今后的理论研究提供可靠的数据信息;团簇中不同尺寸及同一尺寸不同结构所占比重，为外场观测浓度的测定提供了帮助。 2.乙二酸又能够促进阳离子团簇成核，并在一定条件下，乙二酸自身能够分解为甲酸和二氧化碳，因此选择C2H2O4-NH4+-(H2O)n(n=0-4)团簇进行了研究，在PW91PW91/6-311++G(3df,3pd)泛函基组上获得团簇的结构信息和热力学参数。研究发现C2H2O4-NH4+中产生了异构化现象;C2H2O4-NH4+-H2O团簇中水分子的结合位点影响团簇的结构和稳定性，并发现乙二酸更易与氨离子结合，推断随着水分子的增加乙二酸将会被水分子所包围;在C2H2O4-NH4+-(H2O)4团簇内发生了乙二酸的裂解和重构，说明NH4+(H2O)4能够降低乙二酸分解所需要的能量;依基于据团簇形成的能量分析，发现乙二酸的加入使得团簇更加稳定，更加容易成核，这说明乙二酸加入的三元体系较氨与水的二元体系更加容易成核。