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环境催化是治理环境污染的主要手段之一。环境催化要求催化剂有高的活性和高的选择性，而这必然要求研究者对环境催化微观过程有深入了解，如反应机理和催化活性中心结构。由于实验手段和仪器本身条件的限制，实验上难以原位观测整个环境催化反应过程。计算机理论计算模拟却可以对反应中间体的结构和环境催化反应历程进行合理的推测和假设，结合实验阐明环境催化反应机理和筛选催化剂，从而为实验研究提供理论指导。
本论文应用量子化学计算软件Gaussian98和Hyperchem7.0，采用密度泛函(Density Functional Methods，DFT)方法，计算模拟了有机化合物选择性催化还原NOx反应过程中的NCO中间体、烯醇式物种、甲酸盐、乙酸盐、硫酸盐以及硝酸盐等中间体在催化剂表面的吸附状态。采用DFT计算方法，结合过渡态理论和分子前线轨道理论，从动力学角度和热力学角度探讨了NCO中间体和NO/NO2分子的气相反应机理以及在催化剂表面的气固相反应机理。采用DFT计算方法计算了N2O和H2O在金属离子交换型分子筛型催化剂上吸附的构型和吸附能。经过上述体系的深入研究，得到如下创新性成果：
1.理论计算结合实验确定了催化剂表面上NOx选择性催化还原的关键中间体NCO的吸附构型，成功解释了实验中只能观察到NCO的反对称伸缩振动，却不能观察到对称伸缩振动的原因。
2.理论计算结合实验确定了催化剂表面上NOx选择性催化还原的重要中间体吸附态烯醇式物种的吸附构型。振动模式的计算为实验中发现的烯醇式中间体的红外振动的归属提供了理论证据。协助确定了甲酸盐、乙酸盐和硝酸盐等中间体在催化剂表面的微观吸附结构，协助实验进一步明确了有机化合物选择性催化还原NOx反应机理。
3.成功解释了硫酸盐在Ag/Al2O3催化剂表面上的吸附构型，同时阐明了硫酸盐在催化剂表面上吸附峰的漂移现象，理论计算结合实验阐明了Ag/Al2O3催化丙烯选择性还原NOx硫中毒机理。
4.通过NCO中间体和NO/NO2分子的气相反应以及在催化剂表面的气固相反应的机理的理论研究，找到了NCO中间体与NO/NO2的气相反应和在催化剂表面上的反应的最可能的反应途径。
5.计算模拟对催化剂设计进行了尝试。通过研究N2O和H2O在金属离子交换型分子筛型催化剂(M-ZSM5)上的吸附行为，成功找到了吸附性能好，抗水性也好的催化剂模型。在寻找的十五种金属离子交换型分子筛型催化剂中，Cu+，Co2+和Ti3+金属离子交换型分子筛型催化剂是容易吸附N2O分子，又具有较好的抗水性的催化剂。