近年来，随着多相催化的迅猛发展，表面吸附作为多相催化的关键环节越来越显示出其广阔的发展前景。镍和铁等过渡族金属，因其特有的d电子结构，使他们具有很好的活性、稳定性和选择性，所以大多数金属催化剂都是Ni、Pd、Fe、Pt等过渡金属。而氧在过渡金属表面的吸附是催化过程中比较重要的一步，因此有必要对氧在过渡金属表面吸附进行理论研究。这将有助于我们理解吸附物与衬底之间相互作用的本质，从理论的角度验证实验结果并对实验现象进行解释，提供部分实验工作者无法观测到的重要信息。　　 随着计算水平和计算方法的不断提高，密度泛函理论的发展日趋成熟，目前已广泛应用于过渡金属体系的理论研究。本文应用基于密度泛函理论的CASTEP软件包，结合广义梯度近似、平面波赝势和超单胞方法对不同覆盖度下氧原子吸附在Ni(110)和Ni(111)表面时的几何结构和电子结构进行了系统的研究。　　 研究表明氧原子在Ni(110)表面的择优吸附位受覆盖度影响，低覆盖度时吸附在短桥位，而高覆盖度时吸附在长桥位。氧原子在Ni(111)表面的择优吸附位不受覆盖度影响，氧原子均优先吸附到三重洞位。研究还发现当氧原子吸附到Ni(111)表面fcc、hcp和bridge位时，吸附能差别不大，几种位置的吸附可能同时存在。　　 研究还发现清洁Ni(110)和Ni(111)表面的弛豫与多数过渡金属有相同规律，最外原子层向内收缩；而有氧吸附的Ni(110)和Ni(111)表面最外原子层向外拉伸。通过对表面能的分析我们发现清洁Ni(110)和Ni(111)表面都属于化学性质比较活跃的表面，表面很容易吸附氧原子，并迅速被氧原子填满，形成覆盖度为1ML的结构。　　 另外通过对差分电荷密度、布居数和态密度的分析，发现氧原子在Ni(110)和Ni(111)表面吸附时电子由表层镍原子向氧原子转移；在-5eV附近出现由氧原子的2p轨道和表层镍原子的3d轨道相互作用产生的表面局域态；氧原子和镍原子间的成键作用的主要来自O2p和Ni3d轨道的贡献。