磁性石墨化生物炭的制备及其对水中磺胺甲恶唑的吸附研究

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当前,日益严重的抗生素污染问题已引起全世界范围的广泛关注和普遍担忧。与此同时,生物炭因其低廉的成本和独特的物理化学性质,正成为环境污染控制领域的研究热点,被广泛应用于吸附去除水体和土壤中的重金属、抗生素以及其他有机污染物。本文通过一步磁化石墨化热解过程制备一系列磁性石墨化生物炭(MBC)用于吸附去除水中的磺胺甲恶唑(SMX)。并采用SEM、XPS、元素分析、BET、XRD、FTIR、Raman等分析手段对磁性石墨化生物炭进行表征分析,系统考察不同铁浸渍浓度和热解温度下对磁性生物炭结构性质和对吸附性能的影响。同时通过吸附动力学和吸附等温实验进一步考察磁性石墨化生物炭在水溶液中对磺胺甲恶唑的吸附行为,并探究溶液初始p H、温度、离子背景及离子强度、天然有机物以及实际水体背景对磁性石墨化生物炭吸附性能的影响,并阐明磁性石墨化生物炭对磺胺甲恶唑的吸附机制。此外,通过成本核算和脱附实验,对磁性石墨化生物炭的经济效益和应用成本进行系统评估。主要结果如下:(1)材料表征结果证实,热解温度和铁浸渍浓度均会显著影响磁性石墨化生物炭的结构组成和物理化学性质。较高的热解温度有利于提高生物炭材料的比表面积、炭化程度和芳香性,同时促使MBC中的Fe3+逐步还原成Fe0。而铁的引入,不仅可以赋予生物炭磁性,也可以促进生物炭材料中石墨化结构和表面极性官能团的生成,同时能直接作为MBC中的活性吸附位点,从而大幅提高MBC对SMX的吸附性能。(2)MBC对SMX吸附实验结果表明,MBC可以高效吸附去除水中的SMX,且MBC对SMX的吸附容量随着热解温度和铁浸渍浓度的提高而提高。采用300m M的Fe Cl3溶液浸渍并在800℃条件下热解制备的最佳吸附剂300-MBC800,对SMX的最大吸附容量达到187.31 mg·g-1,是原始空白生物炭的5.3倍。同时结果表明,SMX在MBCs上的吸附主要以化学吸附为主。MBC对SMX的吸附过程更加符合Tempkin吸附等温线模型,且MBC对SMX的吸附过程属于自发的放热过程。(3)影响因素实验结果表明,MBC对SMX的吸附性能表现出明显的p H依赖性,在酸性和中性条件下MBC对SMX具有较高的吸附性能,在较高p H条件下MBC的吸附性能明显受到抑制。同时MBC对SMX的吸附过程受无机离子和天然有机物的影响都很小,证明MBC对实际复杂水质中无机和有机干扰物有良好的抵抗性和适应性。MBC在实际水质基质背景中的吸附实验结果进一步证实,MBC在复杂水质基质干扰下其吸附性能几乎不受影响。表明MBC在实际污染水体处理中具有很高的应用潜力。(4)MBC对SMX的吸附机理包括静电相互作用、π-πEDA作用、氢键作用以及路易斯酸碱对电子相互作用。MBC对SMX的吸附性能与生物炭材料的石墨化程度和表面含氧官能团密切相关。高温有利于增强生物炭材料与SMX间的π-πEDA作用,而铁的引入,可以整体提高生物炭材料与SMX间的各种吸附作用力,从而大幅提高MBC对SMX的吸附性能。同时,磁性石墨化生物炭的经济分析结果证明,MBC的价格十分低廉,表明磁性石墨化生物炭有望作为一种高效、经济、环保的吸附剂用于从实际废水或天然水体中去除SMX以及其他新兴有机污染物。
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