随着化石能源的日益枯竭以及环境污染问题逐步严重,有效开发新型、清洁的可再生能源成为当下最紧迫的任务之一。太阳能作为地球上储量最多、最为清洁以及可持续利用的新型能源,受到了世界各国科学家们的广泛关注。在化学化工领域,光催化可以利用太阳能来引发并且加快化学反应的发生。另一方面,由胺选择性偶联生成亚胺是合成精细化学品和药物的关键反应步骤,在催化研究中受到了极大的关注。因此,设计与开发芳香胺高效偶联反应的多相光催化体系具有重要的科学意义和应用前景。本论文的工作主要以光催化芳香胺偶联制备亚胺为目标反应,设计开发了“分子氧-Bi₂O₂CO₃”体系、“水-Pt@Ti O₂”体系和“氮气-Pt@C₃N₄”体系,实现了不同条件下芳香胺高效偶合生成亚胺的光反应过程。首先,在“分子氧-Bi₂O₂CO₃”体系中,采用不同的制备方法合成了一系列铋基催化剂,并用于可见光条件下催化苄胺选择性氧化偶联生成N-亚苄基苄胺的反应;结果发现,半导体材料Bi₂O₂CO₃具有高的光催化活性,且可通过调控催化剂形貌改变其催化活性,其中,花状Bi₂O₂CO₃催化剂表现出了最佳的光催化活性和高稳定性,在室温下光照射6小时,苄胺的转化率高达100%,产物N-亚苄基苄胺选择性为99.0%以上。此外,花状Bi₂O₂CO₃催化剂对其他芳香胺和脂肪胺的氧化偶联过程也显示出很高的催化活性。通过对催化材料的表征发现,该催化剂的优异催化性能可归因于特定的花状形态、薄纳米花瓣、低带隙能和大的比表面积。这种方法提供了一种环境友好、价格低廉、绿色的多相光催化技术,用于在氧气下合成亚胺。其次,在“水-Pt@Ti O₂”体系中,设计开发了以水为间接氧化剂实现芳香胺偶联反应的光催化方法,在该光催化体系中,采用1%Pt@Ti O₂-500催化剂通过结合芳香胺氧化偶联和光解水过程,在产生氢气的同时,借助H₂O分解的活性氧物种将胺选择性氧化偶联为亚胺化合物。研究发现,在对Ti O₂进行还原处理时,由于纳米金属Pt的引入促使“氢溢流”现象发生,使得Ti O₂材料表面形成大量的氧空穴并进而提升催化剂的催化活性。其中对于苄胺的氧化偶联反应,以1%Pt@Ti O₂-500作为多相光催化剂,在室温下光照射16 h,可以获得接近100%的苄胺转化率和约92.5%的N-亚苄基苄胺选择性。此外,使用1%Pt@Ti O₂-500作光催化剂、纯水为媒介氧化剂对其它芳香胺和脂肪胺的转化过程也获得了很高的亚胺收率。同时,循环实验表明,使用五次以后1%Pt@Ti O₂-500催化剂仍具有高的催化活性,具有很好的反应稳定性。最后,在“氮气-Pt@C₃N₄”体系中,借助金属Pt和C₃N₄间协同作用,设计开发一种新颖的光催化无受体脱氢策略实现了芳香胺转化制备亚胺的反应路线,在无氧源条件下将芳香胺高效地转化为相应的亚胺;特别地,对于苄胺的脱氢偶联反应,以2%Pt@g-C₃N₄为催化剂,在室温下光照射15 h以后苄胺转化率和主产物N-亚苄基苄胺选择性分别为100%和99.0%左右。通过对催化剂进行表征,发现使用Pt对g-C₃N₄进行修饰处理后可以有效地降低g-C₃N₄催化剂的带隙能,从而提高其催化活性。同时,控制实验研究结果表明,空穴在光催化过程中起关键作用。此外,这一光催化体系对其它芳香胺和脂族胺的脱氢偶联反应也具有高活性和很好的亚胺选择性。与在高温下使用贵金属复合催化剂来实现无受体脱氢偶联反应的传统热方法相比,直接利用光催化实现无受体脱氢偶联反应为形成C=N键提供了一种有前途的、环境友好的绿色方法。