钴、铜基金属氧化物/氮掺杂碳纳米复合材料的制备及其光电性能研究

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近年来,以具有特定结构的金属有机框架(metal-organic frameworks,MOFs)为模板制备具有光、电化学活性的材料(包括多孔碳材料、金属、金属氧化物和金属硫化物及它们的复合材料等)成为目前新功能材料研究领域的一个热点方向。与其它模板相比,以结构可调性的MOFs作为模板(前驱体)构建的金属氧化物/碳纳米复合材料具有以下有优点:(1)较大的比表面积,(2)多孔结构,(3)金属氧化物可镶嵌在碳基底上,增强其稳定性和光电性能,(4)通过设计MOFs配体(富含杂原子)从而引入杂原子进行掺杂。对于碳材料而言,N是非常好的掺杂物。N原子具有与C原子类似的原子直径和更高的电负性,N掺杂可以产生外部缺陷,从而提高C的反应性和导电性,并提供更多的反应活性位点,提高材料的光、电化学性能。富含N的MOF作为MOF中的一类,由于存在大量N和C组分,是构筑光、电催化材料的优良前驱体。因此,本论文中,我们合理设计和合成具有特定结构的MOF,并以其为模板制备具有N掺杂碳包覆的金属氧化物纳米复合材料,并探究它们在锂离子电池和光催化交叉脱氢偶联反应(CDC反应)中的应用。主要内容如下:1.设计并合成了一种富含N的双齿配体,并用它来构建了一个新型富含N的Co-MOF。500°C下,在氮气气氛中对其进行化学转化,成功制备了鱼鳞状N掺杂C包覆的Co3O4多孔材料。作为锂离子电池的阳极材料,由于Co3O4纳米颗粒和N掺杂C材料之间的协同效应,样品显示出优异的电化学性能。2.以富含N的Cu-MOF(NTU-105)作为模板,得到N-Cu2O@N-C纳米复合材料,仪器表征表明该材料为N掺杂的小尺寸Cu2O纳米颗粒均匀镶嵌在N掺杂的多孔碳基底上。飞秒瞬态吸收光谱证明该复合材料的电子和空穴分离效率高,作为催化剂在C-C键形成反应中显示出高效的光氧化还原活性。3.通过含N调节剂的引入,合成具有立方八面体形貌的HKUST-1纳米材料,并以此为模板制备N-Cu2O@N-C立方八面体核壳纳米结构。该结构提供了丰富且活性高、稳定性强的催化位点,同时核-壳结构增强了光吸收效率,对C-C键形成反应具有高的光催化活性和良好的稳定性。
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