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本文基于量子化学的密度泛函理论(DFT)和从头算分子轨道理论（abinitio），对固相和气相的L-缬氨酸旋光异构光反应机理进行了深入研究，并从溶剂化效应、插层带正电荷的镁铝水滑石层板以及改性带负电荷的蒙脱土层板这几个方面讨论了其对该反应机理的影响。并将计算结果与L-缬氨酸插层镁铝水滑石材料和L-缬氨酸改性蒙脱土材料的实验数据进行比较。
首先，分别利用B3LYP、B3PW91和MP2方法在6-311++G(d，p)与6-31G(d，p)基组级别上全优化得到了S0和T1态L-缬氨酸旋光异构光反应路径上的反应物、产物、中间体以及过渡态结构的几何构型，给出了反应能垒，利用含时密度泛函(TD-DFT)中的B3LYP/6-311++G(d，p)方法优化得到了S1态反应路径上的平衡态几何构型。通过分析反应途径上各个驻点的几何构型特征，确定了L-缬氨酸在基态发生旋光异构反应的可能性很小，在激发态通过手性碳上的氢原子以羰基氧或氨基氮为中转媒介发生质子迁移来完成旋光异构反应。
其次，利用自洽反应场理论中的极化的连续介质模型(PCM)方法探讨了溶剂化效应对L-缬氨酸旋光异构光反应机理的影响。确定了溶剂化效应对旋光异构反应途径上各物质能量都有降低趋势的影响，无机极性溶剂对反应过程中能量的影响相对有机非极性溶剂更大一些，H2O的溶剂化效应对第二条反应路径上的能垒有一定影响。
再次，利用B3LYP和B3PW91方法在6-311++G(d，p)基组级别上全优化得到了镁铝水滑石主体层板、L-缬氨酸客体阴离子以及产物吸附作用模型的几何构型。通过振动分析得到红外(IR)谱图、利用TD-DFT方法计算垂直激发能得到紫外(UV)谱图并与实验测得的L-缬氨酸插层镁铝水滑石产物的IR、UV图谱进行对比，指出了用所选取的产物吸附作用模型代替真实模型进行理论分析的可行性。通过分析Mulliken电荷布居分析以及主体-客体相互作用能，确定了镁铝水滑石层板对两条可能的L-缬氨酸旋光异构反应路径都起到了抑制作用。
最后，利用PM3方法全优化得到了蒙脱土主体层板、L-缬氨酸客体阳离子以及产物吸附作用模型的几何构型。并同样用计算结果与实验数据相对比的方法，指出了用所选取的产物吸附作用模型代替真实模型进行理论分析的可行性。通过分析Mulliken电荷布居分析以及主体-客体相互作用能，提出了蒙脱土层板对两条可能的L-缬氨酸旋光异构反应路径基本没有影响。