【摘 要】
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光催化技术能够利用天然的太阳光产生的能量,把氢气从水中分解出来,也常被用来处理工业和生活中的污水,并具有高效、低能等优点。因此,光催化在环境治理中具备良好的应用前程
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光催化技术能够利用天然的太阳光产生的能量,把氢气从水中分解出来,也常被用来处理工业和生活中的污水,并具有高效、低能等优点。因此,光催化在环境治理中具备良好的应用前程。g-C3N4因为自身带隙适宜,稳定性杰出,光电性能卓越,被看作是极有远景的光催化材料之一。然而,体相g-C3N4由于自身的缺陷,使得它的光催化活性被制约,因此局限了g-C3N4在光催化范围内的应用。本文通过直接煅烧法和原位生长法构建了基于g-C3N4的二元复合光催化剂,进而让g-C3N4的光催化性能得到加强。对二元光催化剂的结构、形貌和性质进行了表征与理论分析。此外,还对二元材料的光降解性能进行了测评,并对光反应过程中的催化原理进行深入探讨。本文研究的详细内容如下:(1)通过两步煅烧制备了不同比例的g-C3N4/In2O3二元材料。XRD、FTIR和TEM等表征结果证实了复合物中异质结的存在,同时也表明In2O3的引入并不会对g-C3N4的结构造成影响。此外,相比于g-C3N4,g-C3N4/In2O3的禁带宽度要更小,这说明g-C3N4/In2O3的光响应范围要大于g-C3N4的。由光电流和阻抗表征结论可知,载流子在g-C3N4/In2O3-30%中的分离效率要更快,而电荷转移阻力则更小,因此g-C3N4/In2O3二元材料的光催化性能得到加强。其中,当光照射两小时后,g-C3N4/In2O3-30%对甲基橙(MO)的去除效率可达90.5%,并且其光催化性能稳定。(2)经过一步煅烧法成功获得了一系列Z型g-C3N4/Bi2O3二元材料,且其具备较大的比表面积。在光反应中,所得g-C3N4/Bi2O3复合材料对甲基橙(MO)的光降解性能优于g-C3N4和Bi2O3单体。其中,光照射两小时后,g-C3N4/Bi2O3-1%对MO的去除效率可达91.8%。g-C3N4/Bi2O3二元材料光催化活性加强的关键是其较大的比表面积扩大了对可见光的吸收以及光生电荷迁移采用Z型机制。此外,自由基捕获实验确认了g-C3N4/Bi2O3光反应系统中的主要活性基团有h+,·O2-和·OH。本工作为先进的光催化剂设计和废水中的染料处理提供了一种经济有效的策略。(3)采用原位生长法制备了具有高效光催化性能的mpg-C3N4/SnO2二元光催化剂。采用XRD、XPS和SEM等表征对不同比例的mpg-C3N4/SnO2的结构、形貌和性质进行了剖析。通过罗丹明B(RhB)在光反应中的降解,发现mpg-C3N4/SnO2的光降解性能优良。两小时的光照后,对RhB的降解效果最好的是mpg-C3N4/SnO2-20%,其去除效率为93.1%。mpg-C3N4/SnO2光催化活性的增强可归因于自身的介孔结构以及mpg-C3N4和SnO2之间形成的异质结构。此外,通过ESR试验和自由基捕获实验探讨了mpg-C3N4/SnO2在光反应中存在的降解机理。
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