高效Cu-Fe系催化剂的制备及其混合醇的研究

来源 :中国科学院研究生院 中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:feiyulaile
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
CO加氢催化合成低碳混合醇是C1化学领域中具有重要理论意义和应用前景的研究课题。目前已开发出多种催化体系,但均存在不同程度的问题,其催化反应性能有待于进一步的提高。本论文以具有较好甲醇合成性能的CuZnMn催化剂为基体,添加有促进碳链增长能力的Fe助剂改性得到低碳醇合成催化剂。在此基础上,通过调变催化剂中Mn含量和进一步添加碱金属K助剂,优化催化剂合成醇的性能,提高催化剂的高级醇选择性,并利用BET、XRD、TPR、TPD等各种表征手段研究助剂对催化剂物理结构和化学性质的影响。主要结论如下:   1)Fe助剂的加入促使了催化剂组分的分散,增加了高分散态的CuO的量,减少了体相CuO的生成。CuO的分散增强了与Fe之间的相互作用,使CuO的还原温度向高温偏移,促进了Fe的还原。Fe/Cu=0.1时,催化剂吸附氢能力最强。在反应过程中,随着Fe含量的增加,催化剂的活性增大,低碳混合醇选择性和时空产率降低,而副产物选择性增大。Cu-Fe相互作用力强弱是碳链增长的关键因素。   2)改变催化剂Mn助剂的含量,调控催化剂的催化性能,利用多种测试手段取得催化剂结构和表面信息,并与催化剂反应性能关联,研究发现煅烧过程中Mn助剂易与催化剂组分反应生成复合氧化物,如CuMn204,Fe,Mn2.x03等。这些复合氧化物的生成可以促进Cu、Fe等催化剂组分的分散,提高Cu-Fe之间的相互作用,但是复合氧化物的生成提高了催化剂的还原温度,抑制了活性组分的还原。随着Mn助剂担载量的增加,尽管催化剂活性和醇收率下降,而总醇选择性和C2+OH选择性增加。   3)钾助剂的加入不利于催化剂组分的分散,催化剂表面组分浓度增大。且由于K助剂较强给电子作用,强化了K助剂与铜、铁氧化物之间的作用力,抑制了铜铁氧化物的还原,进而减弱了催化剂吸附氢气能力,降低了氢气吸附量,延缓了反应中间物的加氢速率,增加了碳链增长的几率。当K含量为0.5wt%时,催化剂表面Fe/Cu比最大,实验结果表明,此时催化剂具有较好的活性(27.26%)和最高的C2+OH选择性(C2+/C1=1.69)。
其他文献
  背景:便秘是臥床病人常見的困擾,且長期服用藥物易導致依賴,甚至因而不遵從服藥,故如何幫助個案讓其可不需依靠藥物即可改善便秘,進而想了解是否有天然食材,可以改善慢性便秘。
  背景:失眠為臨床上常見主訴,估計至少約30 %成人有失眠問題。當患者在使用安眠藥物過程中,易有嗜睡副作用及對藥物產生耐受性,不僅影響工作表現,亦造成藥物依賴。目的:據統
  下背痛是骨科常見的脊椎疾患,患者長期伴有肌肉骨骼疼痛及日常生活活動功能受限,導致性生活滿意度受到影響。世界衛生組織(WHO)在1975年指出性健康是身體、情感、智能與社
  背景:維生素D 近年來常被國外文獻所探討,主要是用於急性心肌梗塞及相關心臟疾病之介入,然而目前國內尚無完整之文獻評價臨床之應用。目的:本文主要在於搜尋維生素D 對急性
  背景:便秘是生活品質降低相對常見的原因。腹部按摩可增加腸胃功能,比瀉劑較無副作用,但之前的研究有方法學缺點且無法提供建議,故必須要更多研究來證實。目的:研究服用瀉藥再
会议
本论文研究了采用溶剂挥发法和浸入-干燥成型法制备了可用于外周神经损伤修复的可降解导管。本课题选用壳聚糖(CS)和聚己内酯(PCL)两种有机高分子聚合物材料作为制备神经导管
  背景:台灣已邁入高齡化社會,老年人相關疾病逐漸增加,尿失禁對婦女而言,雖不會造成立即的生命危險,但所帶來之身體不適、經濟成本、情緒變化、羞怯、缺乏自信心及社交隔離等,都
今年是“十三五”的开局之年,也是我国产业用纺织品进入发展深水区的关键阶段。产业用纺织品需求多样化和小批量的特点,需要与下游应用行业打破市场分割障碍,形成功能设计、
  背景:單位85 %的個案同時在二間以上醫療院所領取藥物,現行健保制度就醫資料無法整合的情況下,個案跨院所的用藥無法被檢視,因此陷入用藥安全風險。目的:探討居家個案經跨團隊