饮用水中消毒副产物三氯乙腈的控制技术研究

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饮用水中消毒副产物大多具有“三致”(致癌、致畸、致突变)效应,给人体的健康造成严重的威胁,因此开展针对消毒副产物的控制研究,对于人类健康、社会稳定和经济发展有着深远的影响。本论文以消毒副产物三氯乙腈(TCAN)为研究对象,主要探讨了TCAN的控制方法,考察了粉末活性炭吸附、高铁酸钾氧化、Fe/Cu催化还原技术对TCAN的去除效果、影响因素、反应机理以及反应动力学。试验采用液液萃取-气相色谱仪的方法,建立了 TCAN的检测分析方法,使目标物和内标得到了很好的分离。加标回收率和精密度试验中,得到的加标回收率在92.9%~103.86%之间,相对标准偏差(RSD)在3.88~7.96%之间,检测限为0.60~2.61μg/L,说明准确性和精密性较高。研究表明:粉末活性炭(PAC)吸附TCAN的过程分为三个阶段,快速阶段、慢速阶段和动态平衡阶段。PAC在快速吸附TCAN的阶段,主要是因为PAC表面存在大量的活性点位,吸附传质动力大,所以TCAN的去除率增长速度比较快。慢速阶段主要是因为PAC表面的活性点位减少了,以致于PAC吸附TCAN的效率有所下降。在动态平衡阶段,PAC已经吸附饱和。随着PAC的投加量增加,TCAN的去除率升高,吸附效果也在提高。对于初始浓度为50μg/L的TCAN溶液,当PAC的投加量为0.7g/L时,TCAN的去除率达到87.5%,再增加PAC的投加量,TCAN的去除率增加的也不明显。随着温度的提高,吸附效果也有所上升,随着pH的增大,PAC对TCAN的去除效率降低,因为碱性条件下不利于PAC的吸附。随着TCAN的初始浓度增加,虽然PAC对TCAN的吸附量越来越大,但TCAN的去除率却是在下降的。原因主要是PAC的活性点位有限,吸附饱和之后就不会再有吸附的效果了,到吸附平衡阶段,随着初始浓度增加,TCAN的吸附量在增加,是由于初始浓度的增加产生了一种驱动力,减小了 TCAN在水溶液和PAC之间的传质阻力。PAC对TCAN的吸附与Freundlich吸附等温线方程拟合性较好,PAC吸附TCAN的反应过程符合准二级吸附动力学规律。对于初始浓度为50μg/L的TCAN溶液,当高铁酸钾的投加量一定时,随着时间的增加,高铁酸钾对TCAN的去除率在增加,30min后,去除率达到64.18%,之后趋于平稳。高铁酸钾投加量对TCAN的去除效果影响较大,高铁酸钾的投加量由O.O1g/L增加到0.09g/L时,TCAN的去除率由41.08%提高到81.06%。对于初始浓度为50μg/L的TCAN溶液,在高铁酸钾投加量为0.05g/L、温度为25℃的条件下,pH在4.5~6.5范围内,TCAN的去除率随着pH的升高而增加,当pH为6.5,高铁酸钾投加量为0.05g/L时,反应进行30min后,TCAN的去除率达到64.23%。高铁酸钾降解TCAN符合一级反应动力学规律。对于浓度为50μg/L的TCAN溶液,单质Fe对TCAN的去除效果一般,去除效率为48.72%,Fe/Cu混合物对TCAN去除效果较好,Fe/Cu(质量比为8:1)对TCAN的去除率为89.28%。随着Fe/Cu投加量的增大,Fe/Cu对TCAN的去除效率也随着增大,当Fe/Cu(质量比8:1)投加量从1g/L增加到5g/L时,去除率从55.08%增加到87.76%。随着温度的升高,TCAN的去除率也明显升高。原因是温度升高的时候,溶液中活化分子会增加,分子间的碰撞几率也增大了,从而提高了TCAN的去除率。TCAN去除率随着TCAN初始浓度增加而上升,当TCAN的初始浓度从10μg/L增加到50μg/L,TCAN的去除率由83.70%增加到87.76%。然而当TCAN的初始浓度由50μg/L增加到90μg/L时,去除率增加不明显。
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