ZrO_2催化CO_2与甲醇直接合成碳酸二甲酯的密度泛函理论研究

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煤炭和石油等化石燃料的大量燃烧造成大气中CO_2浓度急剧增高,加剧了温室效应,对全球生态环境构成了严重威胁。CO_2捕集和转化成为备受关注的热点问题,将其催化转化成化学品和燃料,对当今可持续发展具有重要意义。碳酸二甲酯(DMC)是一种重要的绿色化学品,可以作为合成中间体、溶剂和汽油添加剂等,CO_2与甲醇直接合成DMC是实现资源利用的有效途径。本文应用密度泛函理论(DFT)计算与实验相结合方法,分析研究了ZrO_2表面CO_2与甲醇直接合成DMC反应机理,讨论了ZrO_2晶相、表面羟基、杂原子掺杂、
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煤制天然气是实现煤炭清洁利用和缓解天然气供应紧张的有效途径,其关键技术是甲烷化工艺及高效催化剂的开发。Ni基催化剂具有高活性、低成本的优势,被广泛应用于CO甲烷化反应中。CO甲烷化是强放热反应,大量的反应热会造成催化剂床层温度升高,导致催化剂发生烧结、积碳等现象而逐渐失活。本论文针对Ni基催化剂需要兼具优异低温活性及高温稳定性的特点,选择具有特殊物理化学性质的氧化物(WO_3和CeO_2)和碳化物
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