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硅负极材料具有高的理论容量3579 mAh/g（室温，Li15Si4）或者4200 mAh/g(415℃，Li22Si5)和适中的对锂电位（0.2 V vs. Li/Li+）,同时硅负极材料来源广泛，环保无污染。然而硅负极材料具有一系列问题，在充放电过程中体积膨胀（~300%）和收缩，造成硅颗粒的破碎粉化；硅负极材料具有低的电子和离子电导率，不利于大倍率充放电；同时硅负极材料与传统粘结剂接触性差以及固体电解质界面（SEI）膜的反复形成，消耗锂源和电解质。通过二次球磨、喷雾干燥技术、镁热还原方法和碳包覆，制备了具有良好电化学性能的硅基负极材料。 本研究设计了干法和湿法二次球磨工艺与喷雾干燥工艺相结合，制备得到多孔球状的硅碳复合材料。研究了电极制备工艺、喷雾干燥用粘结剂、二次造粒、烧结温度、二次碳包覆和硅含量等参数对硅碳负极材料的影响。制备的硅碳复合材料，在0.2 A/g电流密度下，首次放电容量为587mAh/g，首次库仑效率为74％；在0.5A/g电流密度下，300次循环后电池依然保持超过420 mAh/g的容量，容量保持率为90%；在5.0A/g电流密度下，放电容量依然保持在150mAh/g左右。研究了镁热还原法和碳包覆制备硅碳复合材料的工艺原理。首先合成SiO2球形结构，通过镁热还原法制备硅颗粒，然后在硅颗粒表面生长一层SiO2，最后加入间苯二酚和甲醛，水热反应得到酚醛树脂包覆，高温碳化和酸洗得到碳包覆硅颗粒的硅碳复合材料。在0.2A/g电流密度下，硅碳复合材料首次放电容量为2525mAh/g，从第6到第305循环，电流密度增加到0.5A/g，300次循环后电池依然保持445mAh/g。