掺氮石墨烯铜上可控生长及其在铜镍合金上层数调控研究

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石墨烯作为sp~2杂化碳的二维单层形式,由于其首次在实验室制备得到后展现的出色的物理化学特性而引起研究人士的高度关注。然而,石墨烯本身没有带隙,低的开关电流比阻碍了其在电子器件中的应用。氮原子掺杂进入石墨烯晶格可以调节石墨烯的电学性能,导致n型掺杂。化学气相沉积(CVD)法是制备大面积高质量氮掺杂石墨烯(NG)薄膜最有前途的方法。然而,由于CVD法制备NG的掺氮量普遍偏低,且多种氮键合构型的混合现象仍十分普遍,使得NG样品的载流子迁移率无法达到预期值。本文使用低压CVD法生长NG,研究了NG的生长参数对氮含量和氮构型的影响。此外,本文还介绍了在Cu-Ni合金催化剂上用CVD法生长单双层NG的可靠方法。本文的主要内容总结如下:第一部分,我们以乙腈、乙醇和氨气、吡啶和氨气作为碳氮源,使用低压CVD法在Cu箔上制备了氮掺杂石墨烯。我们调控生长温度和前驱体分压实现了对氮掺杂石墨烯的缺陷密度、氮含量及氮掺杂构型的控制。我们发现生长温度降低,NG的氮含量增加,缺陷密度增加,说明较低的温度有利于获得高氮掺杂的NG样品。三种氮键合构型的热稳定性存在差异。例如升高生长温度,石墨N的百分比增加,吡咯N含量降低。因此我们可以通过改变生长温度控制NG的氮构型。研究发现,当用乙醇和氨气作为前驱体时,随着乙醇分压的增大,氮含量降低,而用乙腈、吡啶和氨气作为前驱体时,随着分压的增大,氮含量增加,表明碳氮源的选择对氮掺杂也具有显著的调控作用。第二部分,通过磁控溅射在Cu箔上沉积镍,并在高温下退火以获得Cu-Ni合金。通过优化生长时间和乙腈分压,在Cu-Ni合金上制备了均匀的单层和双层NG薄膜。层数信息可以从光学显微镜表征和拉曼表征中得到。通过光学透过率表征进一步证实了均匀单层和双层NG薄膜的生长,前者在550 nm波长下的透过率为97%,而后者的透过率降低到95%。通过以上研究工作,我们实现了用CVD法在铜上可控制备NG。研究了前驱体种类、分压和生长温度对氮掺杂的影响,为选择合适的生长参数制备NG提供了经验。此外,我们在Cu-Ni合金上制备的大面积单层和双层NG薄膜也将拓宽NG基电子器件的应用。
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