有机气溶胶能够影响大气颗粒物的物理化学特性,如粒径、光学特性和吸湿性等,进而通过对太阳光的散射和吸收影响大气能见度和气候变化。当前大量的研究主要集中针对中国华北地区重度灰霾大气中气溶胶的物理化学特性,却忽略了发生最频繁的轻及中度霾中气溶胶颗粒的物理化学特性。近20年,中国华北平原频繁发生轻及中度霾,这些颗粒物中占比最大的有机物气溶胶的形貌和混合状态目前还未知。基于此,了解轻及中度霾中大气气溶胶的物理化学特性,对进一步评估它们对气候和人体健康的影响具有重要的科学意义。本研究于2014年12月13至23日进行了一次大规模区域性气溶胶外场观测实验,采样地点选择在城市点-济南(S1)、高山站点-泰山(S2)和区域性污染的大气背景点-长岛(S3)。本研究采集了气溶胶单颗粒样品和PM2.5样品,应用离子色谱分析仪和OCEC分析仪分析了各采样点灰霾天及清洁天的无机水溶性离子组分和OC、EC浓度。针对单颗粒样品分析,本研究使用带能谱的透射电子显微镜(TEM-EDX)、原子力显微镜(AFM)和纳米二次离子质谱分析仪(NanoSIMS)等微观分析仪器,分析了华北平原轻及中度灰霾中有机物气溶胶单颗粒的粒径、形貌和混合状态。该研究还进一步结合气流后向轨迹(HYSPLIT)模型获得华北平原轻及中度霾中有机气溶胶来源及老化过程,并对不同采样点有机物的特性进行对比分析。此外,本研究初步探索了华北平原冬季轻及中度霾大气中几种典型有机气溶胶颗粒物的耐热特性。透射电镜分析结果显示,在灰霾期间颗粒物的主要类型有六种:硫酸盐(包括钾盐和硫酸铵)、金属、飞灰、矿物颗粒、烟尘和有机物。其中,含有机物的颗粒物在所有灰霾样品(共5090个单颗粒)中最为丰富,占比约为70%。基于有机颗粒的形貌特征,将其分为六种类型:圆形(类型1)、近圆形(类型2)、不规则状(类型3)、半透明穹顶状(类型4)、溅射状(类型5)和有机包裹物(类型6)。华北平原轻及中度霾大气中类型1-3的有机物占比最大,并且大部分是内部混合于非有机气溶胶。基于透射电镜的较高分辨率,本研究发现华北平原冬季区域性灰霾中约86%的有机物内部混合于非有机气溶胶,如烟尘、矿物、金属、飞灰和硫酸盐颗粒。根据混合组分的不同,将有机物内混颗粒分为四类:有机物-烟尘颗粒混合颗粒、有机物-飞灰/金属混合颗粒、有机物-硫酸盐混合颗粒和有机物-矿物混合颗粒。研究结果显示,约83%的类型1-4有机物与烟尘颗粒、矿物、金属和硫酸盐颗粒发生内混,只有17%的类型1-4有机物是外部混合,而类型5-6有机物都是与无机盐以内混形式存在。S2和S3采样点采集的含有机物的单颗粒粒径分析显示二者颗粒物的粒径峰值一致,约400nm,而S1站点则是在600nm。此结果表明本地源直接排放的含有机物颗粒粒径比长距离传输后的颗粒粒径大。本研究中,进一步获得三个采样点采集的类型1-3有机物的粒径分布,结果显示在同一灰霾事件中类型1-3有机物的粒径峰值是一致的(约350nm)。本研究发现华北平原同一灰霾事件中不同采样点的有机物来源具有很大相似性。本研究讨论了华北平原区域性轻及中度霾中有机气溶胶颗粒物的来源。结果显示冬季华北平原大量存在的类型1-3有机物是由缺乏控制措施的家用燃炉或小型锅炉燃煤或燃烧秸秆所排放,尤其是具有高圆度和低长宽比的近圆形有机物占比较大,它们是在燃煤或秸秆燃烧排放出来的污染烟气的冷却过程中形成。本研究中为了评估有机物的来源,与室内实验进行结合,采集实验室燃煤和秸秆燃烧排放出来的新鲜颗粒物,对比分析了灰霾大气、燃煤及秸秆燃烧产生的有机物中Si、O、C的比值。结果发现71%的类型1-3有机物与燃煤排放的有机物相符。本研究结果显示在华北平原,缺乏控制措施的家用燃炉或小型锅炉的燃煤污染物排放是个从城市至农村广泛存在的污染源。此外,本研究分析了华北平原有机气溶胶的老化过程,发现有机包裹物的平均厚度从S1至S2至S3显示出微弱的增长,或间接表明低湿度条件下轻及中度霾大气中气溶胶和气体之间的非均相反应和光化学反应的程度较弱。这与本研究中发现的一次有机物(类型1-3)占比较高,二次有机物(类型6)占比较小的结果相一致。本研究对华北平原冬季轻及中度霾大气中几种典型有机气溶胶单颗粒的耐热特性做了研究,结果发现经过300摄氏度及500摄氏度的加热过程之后,类型1圆形有机物的形貌相对稳定,类型6有机包裹物的厚度变薄。有机物-烟尘混合颗粒在温度为300度至500度的加热过程中粒径缩小。类型4穹顶状有机物含有300度下挥发和不挥发的有机物,类型5溅射状有机物含有在500度下挥发和不挥发的有机物。对于类型5溅射状有机物和类型6有机包裹物中混合的无机盐则在加热至300摄氏度的过程中挥发完全。本论文研究了华北平原冬季常见灰霾中有机气溶胶单颗粒的物理化学特性,通过分析灰霾大气中有机物与室内燃煤及秸秆燃烧排放出的有机物中C-O-Si含量的比值,得出结论:缺乏控制措施的家用燃炉和小型锅炉的直接排放对华北平原冬季区域性轻及中度霾有重要影响。这个发现为华北平原地区进一步治霾提供重要的事实依据,对探究不同灰霾事件形成及评估它们对气候变化和人类健康的影响提供重要参考。