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本论文主要采用理论计算方法对MCM-22 分子筛的酸性及其活性中心进行系统地研究。主要结论如下:1. 通过计算不同T 位的质子亲和势、OH 键长和振动频率发现位于外表面超笼孔口的T1 和T4 位较易被Al 取代,并且酸性较强。2. 首次结合理论计算和固体核磁共振实验系统地研究了H-MCM-22 分子筛的外表面酸性。实验探测到大约占总酸量的6%的外表面的Bronsted 酸中心。计算表明探针分子不能完全进入分子筛的内表面,而是悬在分子筛外表面超笼的孔口处。并且与分子筛相互作用后,形成了(Z-…HP+)离子型化合物。3. 利用密度泛函方法(DFT),首次研究了质子氢在MCM-22 分子筛八种不同Al 取代位上跳跃情况。计算结果表明质子氢跳跃的活化势垒受质子氢的酸性、孔道环境以及反应物及产物的结构影响。4. 首次应用DFT 方法研究了杂原子取代的MCM-22 分子筛的结构以及Bronsted 酸性。推断出T-MCM-22 分子筛酸性按照B <Fe < Ga < Al 顺序逐渐增强。计算也合理地解释了Ti-MCM22 分子筛合成过程中B 元素的作用。5. 应用DFT 方法研究了化学组成对MCM-22 分子筛酸性的影响。发现MCM-22 分子筛的酸性随着三价杂原子数目的增加而减弱。计算也显示MCM-22 分子筛的酸性顺序为B< [Al,B] < Fe < [Al,Fe] < Al。6. 利用DFT 方法,首次系统地研究Cu2+物种在Cu-MCM22 分子筛上的可能的交换位置,以及其与NO 吸附物间的相互作用。计算发现Cu2+离子更易交换到II 和IV 位。计算也揭示Cu-MCM-22 与NO 有较强的相互作用。