石墨烯是一种单层正六边形蜂窝晶体结构的二维材料,具有优异的力学、电学及热学等性能,在传感、催化、能源和热管理等方面展现出了巨大优势。针对精密电子器件、设备中的热管理问题,要求热界面材料不仅具备良好的力学变形和导热性能,还应具备电绝缘特性。自2004年单层石墨烯被报道以来,由于其优异的热学性能和良好的柔韧性,展现出了作为热界面材料广阔的应用前景。然而,由于二维材料声子只能在平面内方向高效传热,其面外导热性能受到层间界面热阻的极大束缚,面外导热系数低至约2 W m-1 K-1。同时,石墨烯优异的导电特性导致其不能直接用作电子器件热管理,传统复合其他绝缘材料极大程度上降低了材料的导热性能。因此,如何充分、高效的发挥石墨烯导热性能是目前热管理领域的研究热点和瓶颈问题。鉴于此,本文拟解决的关键科学问题有:将石墨烯优异面内导热转换为面外导热,以及解决石墨烯高导热和电绝缘不兼容的问题,具体研究内容如下:以改进Hummers法制备氧化石墨烯溶液,采用间隙涂层法制备氧化石墨烯薄膜并通过高温高压制备出面内高导热的石墨烯。基于多孔材料优异的压缩变形能力及其与石墨烯之间弹性模量不匹配原理,向石墨烯薄膜施加剪切力形成预褶皱结构,并通过进一步压缩密实褶皱,得到了具有优异面外导热的石墨烯薄膜。最后以硼烷氨络合物为前驱体,用化学气相沉积法在石墨烯薄膜表面沉积电绝缘氮化硼陶瓷,构建石墨烯-氮化硼范德华异质结,制备出了具有电绝缘和超高面外导热系数的石墨烯/氮化硼热管理材料。通过材料元素分析和微观形貌表征,揭示了石墨烯和氮化硼范德华异质结界面特性,采用材料力、电、热学性能测试,研究了材料优异的变形能力、导热性和电绝缘性能。研究发现,褶皱石墨烯薄膜在25℃下具有468 W m-1 K-1的超高面外导热系数,在氮化硼涂层厚度为1μm时,仍具有402 W m-1 K-1的面外导热系数。通过将材料实际用于LED和手机芯片的热管理,证明了该二维异质结材料优异的导热及绝缘特性,为电子器件、航天及能源等领域的高效热管理提供了研究基础和技术支撑。