【摘 要】
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光催化技术因其在能源和环境应用方面的多样化潜力而受到广泛关注,被认为是解决未来能源和环境危机的绿色可持续途径之一,可有效地将太阳能转化为化学能进行储存,为实现能源的可持续利用提供了支撑。在光催化领域,高效利用太阳能的关键之一就在于设计、合成高效的光催化剂。当前,很多光催化剂的光捕获效率低、电子复合概率高、导致表面光催化反应速率低,这限制并阻碍了光催化领域的进一步发展。因此,本论文针对以上问题,制备
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光催化技术因其在能源和环境应用方面的多样化潜力而受到广泛关注,被认为是解决未来能源和环境危机的绿色可持续途径之一,可有效地将太阳能转化为化学能进行储存,为实现能源的可持续利用提供了支撑。在光催化领域,高效利用太阳能的关键之一就在于设计、合成高效的光催化剂。当前,很多光催化剂的光捕获效率低、电子复合概率高、导致表面光催化反应速率低,这限制并阻碍了光催化领域的进一步发展。因此,本论文针对以上问题,制备了基于氮化碳(g-C3N4)和金属有机框架(MOFs)的高效光催化剂,并进一步探究了光催化反应活性及机理。以3-巯基-1,2,4-三氮唑作为前驱体,经过简单的一锅热聚法制备了具有高比表面积的氮化碳光催化剂T-CN。该材料中巯基的离去极大地提高了比表面积,提升至37.89m~2/g,是纯g-C3N4的4倍,并且T-CN具有优异的可见光吸收能力以及光生电子、空穴分离能力。通过调节热聚合温度可以调控T-CN的光催化析氢活性,经过光催化析氢活性测试,相对于体相g-C3N4,反应4 h时T-CN-550的析氢性能提高了16倍。将有机小分子1,4,5,8,-萘四甲酸掺杂进g-C3N4材料内部,制备了非均相光敏剂CN-NCA。g-C3N4三嗪核心通过促进强π-π交互来促进烯烃顺反异构化反应,有机小分子1,4,5,8-萘四甲酸增强激发三重态,增强三重态能量传递。由于该光敏剂对可见光有明显的吸收作用,CN-NCA在光催化顺反烯烃异构化反应中显示出优异的光有机催化性能,反应经过12 h后顺式-二苯乙烯的产率可达19.4%。以对苯二甲酸和六水合硝酸镍为原料,通过简单的水热反应合成了金属有机框架Ni-MOF,并将其作为光催化氧化1,5-二羟基萘(1,5-DHN)的非均相光催化剂,其中对苯二甲酸增大了可见光的吸收范围。值得注意的是,通过调节水热反应温度对Ni-MOF的光催化氧化性能进行调控,Ni-MOF-125显示出优异的光催化氧化性能,反应经过120min后胡桃醌的产率可达到62%。
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