【摘 要】
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抗生素作为一类新兴污染物,它们可以通过水循环进行迁移、转化,不仅会造成水体和土壤的污染,并且能够通过食物链的富集而威胁人类的健康。长期以来,碳材料因比表面积大、孔隙结构发达、表面官能团丰富等特点,在水处理领域受到了广泛的关注和研究。活性焦是由褐煤、烟煤等为原料生产的一种碳材料,它具有丰富官能团,孔径以介孔（2～50 nm）为主,因为价格相对低廉、机械强度高、吸附容量大而受到欢迎。活性焦已经用于郑州
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抗生素作为一类新兴污染物,它们可以通过水循环进行迁移、转化,不仅会造成水体和土壤的污染,并且能够通过食物链的富集而威胁人类的健康。长期以来,碳材料因比表面积大、孔隙结构发达、表面官能团丰富等特点,在水处理领域受到了广泛的关注和研究。活性焦是由褐煤、烟煤等为原料生产的一种碳材料,它具有丰富官能团,孔径以介孔（2～50 nm）为主,因为价格相对低廉、机械强度高、吸附容量大而受到欢迎。活性焦已经用于郑州市污水处理厂二级出水的深度净化,但活性焦再生周期相对较短,利用率不高。为进一步提高其对微污染物的吸附和去除能力,本研究采用浸渍法制备镧改性活性焦材料（La-ACO）,用于吸附和催化过硫酸盐氧化去除微污染物研究。以四环素（Tetracycline,TC）为目标污染物,发现La-ACO不仅能够高效吸附去除TC,而且能够催化过二硫酸盐（PDS）快速氧化去除吸附在La-ACO上的TC。主要研究结论如下:（1）当浸渍溶液中镧浓度为0.01 mol/L时,所制备出的La-ACO对TC的吸附效果最好。Freundlich等温线模型和准二级动力学模型拟合吸附实验数据获得了较大的方差（R~2）,表明La-ACO吸附TC为多分子层吸附且涉及化学吸附,298 K时最大吸附量为351.4 mg/g,远高于单独活性焦的最大吸附量158.9 mg/g。热力学研究结果表明La-ACO吸附TC是自发、吸热和混乱程度增加的。镧改性活性焦对TC的吸附机理包括H键、静电力、π-π相互作用和表面络合作用。（2）当浸渍溶液中镧浓度为0.1 mol/L时,所制备的La-ACO催化PDS氧化去除水中的TC,La-ACO/PDS联合体系的Kapp为2.3×10-2 min-1,是单独La-ACO吸附和单独PDS直接氧化的1.5和47.9倍,说明La-ACO与PDS有协同作用。增加PDS和La-ACO投加量,TC去除效率均会增高。利用甲醇和叔丁醇作为羟基自由基和硫酸根自由基的捕获剂,结果表明La-ACO/PDS体系存在羟基自由基和硫酸根自由基,但是这两种自由基不是反应的主要活性物种。单线态氧捕获剂的加入并不能显著抑制TC降解反应,说明单线态氧也不是反应的主要作用物种。利用对苯醌和乙二胺四乙酸二钠分别抑制超氧自由基负离子和空穴的氧化活性,结果表明,超氧自由基负离子、空穴是La-ACO/PDS催化氧化过程主要的活性物种。通过改性活性焦对水溶液中TC的优越吸附能力和快速催化PDS性能的研究,展示了一种高效、稳定的碳材料,其良好的经济性为其在工程中的应用提供了可能。
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