复合金属非均相Fenton催化剂制备及其催化活性研究

来源 :轻工业环境保护研究所 | 被引量 : 3次 | 上传用户:mlgb7758521
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难降解有机物的处理一直是废水处理的难题。Fenton氧化法对许多难降解有机物具有很高的去除效率。非均相催化剂的开发近年来成为研究热点。本文以介孔分子筛为载体,制备了非均相复合金属催化剂,进行了催化活性研究。添加微量助金属在表征上与CuO-M41-O550催化剂差异不大。制备催化剂表面存在大量的微小孔径,比表面积大,金属分散性较好。添加助金属对主催化剂具有一定的分散作用。负载后分子筛保持了介孔特性,孔道排列有序。分子筛孔道内形成了纳米颗粒。对于还原后再次进行短时控温氧化的催化剂,其中的铜元素以多种价态的形式存在,催化剂发生了部分氧化。中性条件下Fe、Ce金属催化剂降解pCBA的活性极低,而Cu金属催化剂呈现出较好的催化性能,且5wt.%的负载量较合适。与乙酸铜相比,硝酸铜作为前驱体的催化剂降解效果好。研究发现,添加金属Ce、Fe降低了CuO-M41-O550降解pCBA的活性。添加Co使过氧化氢产生无效分解。经过氢气还原的金属催化剂活性显著提高。添加适量的金属Mn才能促进CuO-M41-O550的降解效果。·OH探针实验表明,添加金属Mn和氢气还原处理后的催化剂极大提高了·OH稳态浓度,添加金属Ce降低了·OH稳态浓度。其中催化剂Cu(0)-Mn(0)-M41-O550-H170活性最高,在中性条件下反应1h后pCBA的降解率可达82%,而单金属催化剂CuO-M41-O550降解率仅有37%,前者稳态浓度[·OH]ss是后者的4倍。DMPO捕获-EPR波谱结果进一步证实,反应体系中产生了·OH,是重要的活性因子。催化剂在酸性条件下的降解情况与中性条件下大致相同。氢气还原和添加助金属Mn,增强了催化剂的给电子能力,催化剂表面发生电子迁移,有助于氯代有机物的脱氯反应,产物被进一步氧化去除,但此机理不适用于不含氯原子的苯酚。
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