随着科技的快速发展,热管理系统越来越多地应用于现代工业、电子设备等多个领域,在热能的分散、转换与存储过程中发挥着重要作用。其中,热管理材料是热管理系统的核心,因此,设计和制备具有高热导率的新型热管理材料成为了促进科技发展的关键问题之一。在众多导热材料中,石墨烯由于具有高达5300 W m-1 K-1的本征热导率、优异.的机械性能而受到人们的广泛关注,被认为是新型热管理材料的理想选择。在之前的研究中,石墨烯片在复合材料中往往呈无规分散的状态,体系内热阻较大,从而导致复合材料的热导率处于较低水平。预先构筑石墨烯三维结构能够有效降低界面热阻及接触热阻,但是距离理论值仍有较大差距。为了进一步解决存在的问题,本课题主要通过冷冻铸造法来构筑有序排列的高品质石墨烯三维网络结构,并制备相应的相变储能材料和散热材料。主要研究内容如下:(1)为了解决传统的相变储能材料热导率低、填充量高、光-热转换效率低的问题,本部分工作通过单向冷冻法构筑了具有极高热导率的三维石墨烯骨架,并与石蜡复合制备了相变储能材料。首先,单向冷冻制备的石墨烯网络具有有序排列的结构,能够起到减小热阻、提高热导率的作用;其次,聚酰亚胺的石墨化产物能够连接石墨烯片层,为热量的传递提供有效通路;最后,预先制备三维网络可以最大限度地减小石墨烯在相变材料中的填充含量,使其具有高热导率的同时保持高相变焓保留率。通过测试表明,在石墨烯填充量为0.51 wt%时,相变储能材料的热导率高达4.66 W m-1 K-1,热导率增强率为6085.2%,为相同填充含量的文献对比中的最高值。此外,相变储能材料的潜热为纯PCM的103.6%,且经过200次熔融-结晶循环后,相变焓仅降低了 0.5%,循环性能优异。同时,在强度为200 mW cm-2的模拟光源下,相变储能材料最快可在1147 s内完成储能过程,体现了快速光热转化的能力。(2)为了得到具有高热导率的石墨烯基导热薄膜,本部分工作提出了一种新颖的制备方法,采用双向冷冻及石墨化处理预先制备了高品质石墨烯三维结构,并通过机械压缩得到高导热石墨烯薄膜。为了证明这种方法的优势,本工作使用真空抽滤、自然干燥两种方法制备了对比样品。通过与另外两种制备方法进行对比我们发现,在双向冷冻过程中,石墨烯片受到冰晶挤压,形成了薄且非常致密的气凝胶孔壁,即使在石墨化过程中,该结构也不会因含氧官能团脱除而形成气泡从而导致热导率降低。经机械压缩后薄膜所具有的紧密堆积的片层结构,非常有利于热导率和机械性能的提高;而且,少量聚酰亚胺的引入能够降低边缘热阻从而进一步提高导热性能。测试结果表明,通过预先制备三维网络得到的高导热石墨烯薄膜,其热导率最高可达1053.4 W m-1 K-1,远远高于对比样。此外,其拉伸强度可达27.3 MPa,并且具有优异的导电性能。