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二氧化碳气体的大量排放已经造成了严重的全球性环境问题,同时它也是世界上最丰富的碳资源,有效地开发和利用CO2在解决环境问题和能源问题两方面都具有非常重要的意义,实现低化学位物质的资源化也是可持续发展战略的一个重要方向。另外,二氧化碳是惰性小分子,如何使其得到有效活化并实现合理转化是碳一化学的重要研究领域,也是一个富有挑战性的的重要基础理论课题。本论文主要研究超临界二氧化碳条件下固载化钌基催化剂上的二氧化碳加氢合成甲酸反应(由国家自然科学基金(20173048)和高等学校博士学科点专项科研基金(20030335068)资助)。 从二氧化碳直接合成甲酸,不仅是一个原子经济反应,而且符合当代绿色化学发展趋势。为了克服高活性的均相催化剂难于从液相中分离回收、成本较高等缺点,我们利用有较高机械强度和化学稳定性的无机氧化物、有机高分子聚合物等材料为载体,固载高活性和高选择性的均相催化剂,开发了固载化的钌配合物催化剂,具有较高的反应活性和回收再用性能。通过对催化剂本身以及反应条件等诸多方面的详细考察,研究了多种因素对固载化钌基催化剂活性和稳定性的影响规律,为进一步设计开发高效实用的催化剂提供了坚实基础。在实验中,我们运用多种实验技术(元素分析、BET、FF-IR、UV-Vis、XRD、TEM、量子化学理论计算)对载体的功能化过程、钌配合物的固载过程和不同催化体系中活性差异的影响因素等进行了表征分析,探讨了固载化钌基催化剂的可能结构、CO2的活化方式以及可能的反应机理,得到的主要结果如下: 1.合成了多种不同类型载体的固载化钌基催化剂,并用于超临界二氧化碳条件下的二氧化碳加氢合成甲酸反应,克服了均相催化剂难以从体系中分离和回收的缺点。