【摘 要】
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在二维材料中,电子的行为被束缚在二维平面内,因而描述电子行为的波函数将发生变化。当材料的厚度减小到和激子玻尔半径相当时,量子限域效应将导致其准连续的电子能带变为分立的能级,并且减弱的静电屏蔽作用将导致激子通过库伦作用更牢固的束缚。这些效应会导致二维材料与其相应块体表现出差异性的光物理现象。由于原子量级厚度,光与物质的强相互作用引发独特的非线性光学性质,如谐波产生、非线性折射、多光子吸收等,独特的电
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在二维材料中,电子的行为被束缚在二维平面内,因而描述电子行为的波函数将发生变化。当材料的厚度减小到和激子玻尔半径相当时,量子限域效应将导致其准连续的电子能带变为分立的能级,并且减弱的静电屏蔽作用将导致激子通过库伦作用更牢固的束缚。这些效应会导致二维材料与其相应块体表现出差异性的光物理现象。由于原子量级厚度,光与物质的强相互作用引发独特的非线性光学性质,如谐波产生、非线性折射、多光子吸收等,独特的电子能带结构导致如“声子瓶颈”效应、载流子倍增效应,为开发高性能光电子器件奠定基础。载流子的动力学过程可以由自身的尺寸效应、温度、外部电磁场或偏压、异质结界面处电荷转移等手段加以调控。二维材料独特的载流子行为和丰富的调控手段使其在光电子器件,尤其在微纳器件中表现出极大的应用潜力。得益于石墨烯的宽带非线性吸收和超快载流子动力学特性,构建了宽带饱和吸收体和超快光调制器;由于可调的直接带隙结构,面内各向异性和超高的载流子迁移率,高性能的黑磷光电探测器得以实现;由于静电屏蔽作用减弱,强的库伦相互作用使得激子紧束缚,引发了过渡金属硫化物(TMDs)中复杂的多体发光效应;由于超长的载流子寿命、扩散长度和较低的非辐射复合,块体和二维钙钛矿在太阳能电池和发光器件(发光二极管(LED)和纳米激光器(nanolaser))中已经获得了巨大成功。因而研究二维材料中本征光生产物基本行为及其调控特性有非常重要的意义。本文我们将介绍两种新型二维材料独特的光生产物动力学过程和非线性光学性质。(1)首先,我们回顾了光激发载流子引起的光学非线性和载流子动力学的基本过程及其在光电子器件中应用。介绍表征非线性性质的Z-scan和P-scan方法,研究载流子行为的时间分辨光谱技术,尤其是飞秒分辨的瞬态吸收光谱技术。(2)使用Z-scan和瞬态吸收光谱技术研究类黑磷结构的二维硫化亚锡(SnS)的三阶非线性特质和本征的载流子行为。实验结果发现,SnS具有宽带饱和吸收特性和超快载流子动力学行为,表明其可以应用于被动锁模和超快光调制器中。(3)研究了尺寸效应对于SnS纳米片非线性及载流子动力学的影响。由于尺寸相关的量子限域效应,当SnS纳米片厚度减小时,其三阶非线性得以明显增强,并且电子能级能隙值变大,“声子瓶颈”效应将导致其载流子寿命延长。(4)基于非线性吸收原理是实现光学非对易传输和光子二极管(optical diode)的一种有效手段,理论模拟和实验相结合方法研究了基于SnS的饱和吸收特性和铜锑硫(Copper antimonene sulfide,CAS)量子点反饱和吸收特性实现的光学非对易传输,正反向最大非对易传输系数为2.0,为开发基于非线性光学的光子二极管奠定了基础。(5)系统研究了MXene的宽带光生产物的动力学过程,具体的说,紫外-可见波段的带间非平衡载流子动力学,transversal和longitudinal表面等离激元(SP)动力学。其中,transversal SP寿命小于100 fs,而载流子带间跃迁和longitudinal SP寿命达到ns量级。我们的工作为开发基于MXene的宽波段光电子器件提供了必要的参考。
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