【摘 要】
:
作为一种生产液体燃料和高附加值化学品的重要中间体,γ-戊内酯(GVL)通过乙酰丙酸(LA)加氢合成,在过去的几十年内引起了人们的广泛关注。本文对γ-戊内酯作为生物质衍生物平台分子的现实意义,乙酰丙酸催化加氢制备γ-戊内酯的研究进展,乙酰丙酸催化加氢的非贵金属催化剂和金属催化剂的类型及存在的问题,特别是钌基催化剂作为最高效的乙酰丙酸加氢催化剂使用过程中存在的问题及应对方法的研究进展,催化剂的载体类型
论文部分内容阅读
作为一种生产液体燃料和高附加值化学品的重要中间体,γ-戊内酯(GVL)通过乙酰丙酸(LA)加氢合成,在过去的几十年内引起了人们的广泛关注。本文对γ-戊内酯作为生物质衍生物平台分子的现实意义,乙酰丙酸催化加氢制备γ-戊内酯的研究进展,乙酰丙酸催化加氢的非贵金属催化剂和金属催化剂的类型及存在的问题,特别是钌基催化剂作为最高效的乙酰丙酸加氢催化剂使用过程中存在的问题及应对方法的研究进展,催化剂的载体类型及对催化剂稳定性的载体效应等方面进行了综述,由此确定了乙酰丙酸加氢催化剂的制备及性能研究的研究方向,结合课题组前期在蛭石担载钌基催化剂的研究工作,引入了一系列的催化体系,并考察了其在乙酰丙酸或乙酰丙酸甲酯加氢合成γ-戊内酯的催化活性和稳定性,主要内容和结论如下:(1)有机柱撑蛭石担载Ru催化剂的催化性能研究以有机柱撑蛭石为载体,采用吸附-沉淀法制备了一系列的有机柱撑蛭石担载的Ru基催化剂,将其应用于LA和乙酰丙酸甲酯(ML)的催化加氢反应,并对催化剂进行了一系列的表征。实验结果表明:催化剂在LA-水相体系中具有最优的催化加氢活性,在所给实验条件下,可实现原料的完全转化;在ML-水相体系和LA-水相体系中,催化剂经十次循环使用,转化率保持在90%以上,选择性保持在100%。表征结果表明:有机柱撑蛭石是一种用于乙酰丙酸加氢的钌基催化剂的合适载体,有机柱撑蛭石增强了载体和活性组分间的相互作用力,从而减少了催化剂在使用过程中Ru组分的流失、避免了Ru组分聚集的问题,进而提高了催化剂的稳定性;催化剂活性下降的原因可归结为:催化剂使用过程中Ru金属氧化物的生成和少量Ru组分的流失。(2)Ni/Fe3O4催化剂的催化性能研究采用共沉淀法制备了Ni/Fe3O4催化剂,将其应用于ML-甲醇相的催化加氢反应中,并对催化剂进行一系列表征,ML原料转化率可达72.22%,GVL选择性可达100%,远高于工业中普遍使用的Ni/Al2O3催化剂的乙酰丙酸甲酯的转化率(21.94%);表征数据表明Ni/Fe3O4催化剂具有突出催化活性的主要原因可归结为Ni、Fe金属间的相互协同作用。
其他文献
近年来,国内雾霾天气屡见不鲜,以细颗粒物为代表的大气灰霾污染是我国当前影响人民身体健康的最突出的环境问题之一。目前国内外对细颗粒物的研究主要集中在地面和一般公共场所,而对地铁内细颗粒物的研究主要集中在公共区。然而相关研究表明,乘客3/4的时间在列车上度过,在站厅和站台等公共区停留的平均时间不会超过10min,在早晚高峰时间,车厢中人流密集,内部空间极度拥挤,人体长期处于空气不流通或流通不畅的环境内
本文采用水相热回流法合成了水溶性CdSe及CdSe@ZnSe核壳型量子点,采用直接滴涂法或层层组装法将其修饰到电极上,制备了相应的电化学发光传感器,主要研究内容如下:合成了不同
随着遥感卫星影像越来越广泛的被应用在军事和农业领域,对于图像的空间和光谱分辨率的要求越来越高,由于遥感卫星传感器硬件的限制,单一传感器获取的遥感影像已经不能满足这
道路状况检测技术的发展直接关系着日常生活的交通安全,因此一直以来备受人们的关注。近年来,出于道路安全的需要,许多城市道路在施工时均在道路表面增加刻槽以提高路面的抗
卟啉(porphyrin)化合物在自然界中广泛的存在,是生命过程中必不可少的一类化合物。由于卟啉具有独特的结构及性能,近年来在生物化学、医学、分析化学、合成化学、材料科学等
疾病状态的准确识别是临床癌症研究一个极具挑战性的研究方向,癌症状态的识别对于癌症及时发现、治疗方案的设计及预后的生存分析都具有重要的意义。传统临床指标如雌激素水
动力电池作为纯电动汽车的唯一动力源,其性能可以直接影响整车的运行情况。完善的热管理系统可以有效地防止热量在电池包内的集聚,改善电池单体间的温度一致性,以保证电池良
方箱型常压加热炉具有热功率大、处理量高的特点,与传统的圆筒炉相比,方箱炉更能适应未来工业的发展。而在目前的文献中,对于方箱炉的研究却比较少,所以对方箱炉进行系统的数
改革开放四十多年来,我国深入推进“引进来,走出去”的发展战略,通过海外并购,企业可以迅速获得海外市场、技术力量、品牌优势等资源。中国于2001年加入WTO,积极融入世界经济全球化的趋势,加入WTO后近20年里我国企业的海外并购不论是交易数量规模还是交易金额规模上都有着显著的提高,海外并购适应了“走出去”的发展要求,逐步成为中国进行海外战略投资的主要方式。东山精密拥有比较丰富的经验,也是中国企业通过
隐名出资有广义和狭义之分,广义的隐名出资是指全部或部分隐名投资主体经营实体的现象,狭义的隐名出资仅指投资人以他人名义向公司出资的情形。股份有限公司涉及的法律关系较为复杂,为了尽可能的保护市场交易安全,股东的资格认定基本采取形式说的标准,而有限责任公司股东资格认定等相关问题司法实务中经常出现同案不同判的现象,学术界也存在明显理论分歧,故本文主要研究有限责任公司隐名出资问题。隐名出资协议的性质有信托关