汞（Mercury,Hg）作为一种全球性的污染物,其产生的环境污染问题一直以来都是广大科研工作者以及居民所关注的重点环境问题之一。由于Hg具有特殊的化学性质,具有易挥发的特性,导致其可在大气中进行广泛的传播。Hg在自然环境中能够被一些汞甲基化微生物（如,硫酸盐还原菌、铁还原菌和产甲烷菌等）转化为具有强神经毒性的甲基汞（Methylmercury,MeHg）,而MeHg易与生物体内含巯基的蛋白质或氨基酸结合而导致MeHg能够在食物网之间进行传递富集,最终导致高营养级生物体产生高浓度的MeHg富集现象。动物体和人类在MeHg暴露剂量达到一定浓度时,能够产生不可修复的神经系统毒害作用甚至死亡。然而,近些年在对农产品重金属污染的调查中发现,水稻籽粒中MeHg含量高于生长于具有相同土壤汞背景值的其它农产品。水稻能够富集MeHg的农产品安全问题逐渐引起了科研工作者和人们的重视。稻田系统由于长期的淹水或者周期性的淹水,形成了具有高有机质含量的厌氧环境,利于汞甲基化微生物的生长。而水稻籽粒在成熟后能够产生相对于提供其生长环境的稻田土中MeHg含量高出数十倍甚至上百倍的富集特征。水稻籽粒对MeHg的富集,逐渐被认为是人体暴露MeHg的又一条途径。我国是世界上的大米生产大国,也是大米消费大国。我国有65%的人口以大米为主食,因此大米中MeHg污染的问题不容忽视。稻米中的MeHg主要来自稻田土壤,而影响稻田土汞发生甲基化的因素有很多,其中轮作方式和肥料的施用均能对稻田土的理化性质产生影响,进而对稻田土中Hg甲基化微生物的活性造成影响,最终影响到水稻籽粒中MeHg的富集。重庆市是我国西南地区重要的工业城市之一,其温暖湿润的气候适宜水稻的生长,因此水稻是该地区主要农作物之一。由于重庆市复杂的地理环境,造成了重庆市内形成了多种水稻种植模式。本研究以重庆市实际稻田系统为例,首先对稻田系统中汞的分布特征以及甲基化特征进行调查,以了解实际大田中汞的分布特征以及影响汞甲基化的因素,随后采用盆栽试验的方式对调查研究中发现的影响稻田汞迁移转化的因素进行验证性研究。本文还评估了不同轮作方式的水稻种植存在的因人类食用大米产生MeHg暴露的潜在风险,推荐最优的轮作体系以降低此风险;对秸秆进行物理大小的处理,以寻求降低因秸秆还田而造成的稻田汞甲基化和糙米MeHg富集的方式。本文的主要结果和结论如下:（1）研究区稻田大气元素汞（Gaseous elemental mercury,GEM）浓度在3¹21 ng·m^-3,几何均值为11 ng·m^-3。该地区大气GEM浓度高于全球大气汞背景值(0.7¹.1 ng·m^-3)。汞矿区大气汞、稻田水和稻田土中汞的浓度显著（p<0.01）高于其他地区,其中大气GEM浓度在城市群和汞矿区具有向四周扩散的趋势。该地区稻田水偏酸性,上覆水pH均值为6.4,间隙水为5.2。间隙水中MeHg的质量浓度和MeHg/THg均高于相应的上覆水,MeHg具有从间隙水向上覆水递减的趋势,但是THg则受土壤汞和大气汞的双重影响。相关性分析发现,上覆水中MeHg/THg与溶解氧（Dissolved oxygen,DO）具有负相关关系,与溶解性有机碳（Dissolved organic carbon,DOC）具有正相关关系;间隙水中MeHg/THg与pH和Eh具有显著负相关关系（p<0.01）,与DOC浓度具有显著性正相关关系（p<0.01）。该地区稻田土THg含量为24.02¹2308.75 ng·g^-1,变化幅度较大,几何平均值为96.75 ng·g^-1。稻田土中MeHg/THg变化范围为0.12%³.67%,稻田土因为淹水的农田管理模式造成了厌氧的酸性环境,易于汞甲基化微生物产生MeHg。稻田土中强结合态汞和硫化物结合态汞是Hg的主要赋存形态,其占THg的比值分别为24.67%⁶9.79%和21.51%⁵5.32%。有机结合态汞占THg的比值为11.20%³8.96%,生物可利用态汞（水溶态汞和胃酸结合态汞）在稻田土中的占比较低,尤其是在汞矿区的稻田土中。稻田土汞的甲基化（MeHg/THg）与土壤有机质、可生物利用汞组分的占比具有显著性的正相关关系（p<0.01）,而与土壤pH、惰性态汞组分的占比具有显著性的负相关关系（p<0.01）。汞矿区稻田土中THg和MeHg含量虽然很高,但是MeHg/THg却很低,说明汞矿区由于硫化物汞成分的高占比,降低了汞的甲基化率。（2）MeHg含量有从水稻植株根、茎、叶、糙米逐渐升高的趋势,通常糙米中MeHg的含量最高,而THg含量则不同于MeHg含量,水稻植株根部THg含量同样为最高的器官,但是茎部和叶片THg含量的变化却不同于MeHg含量的变化。在稻田土THg含量较高的地区,水稻茎中的THg含量高于水稻叶片中THg含量,而在稻田土THg含量较低的地区,水稻叶片中THg含量高于茎部THg含量,说明水稻叶片对大气汞的吸收对水稻植株中THg的分布具有一定的影响。水稻根部对稻田土中THg的吸收具有排斥的作用,在未受汞污染地区根部THg含量均高于稻田土THg含量,随后向上部逐渐降低。较强的稻田土肥力能够造成水稻植株内THg和MeHg含量出现生物稀释现象,但是同时也提升了成熟糙米对MeHg的富集能力,尤其是稻田土中有效氮和有效磷。矿区稻农在长期食用较高汞含量的稻米后,发汞的含量有明显的提升,其中MeHg在人体内的富集作用更显著,虽然稻米的使用能够引起居民发汞含量的提升,但是相对肉食类食品稻米中MeHg的传递富集效应相对较弱。（3）不同的轮作体系对稻田土理化性质造成了一定的影响,进而导致了稻田土汞甲基化的差异。冬水田长期的淹水环境使得其形成了严格的厌氧还原环境,有利于汞甲基化微生物的活性和MeHg的产生,并且冬水田中长时间秸秆腐解导致稻田土中类腐殖质类有机质含量提升,使得MeHg在稻田土中的累积效应得到了加强。而水旱轮作（水稻-油菜轮作和水稻小麦轮作）因在水稻休耕期排水后种植其他旱地作物,而暂时改变了土壤的氧化还原环境,导致土壤汞甲基化的降低,但是随着农作物的种植,土壤中根系分泌物中类蛋白质类有机质的增加又对土壤中微生物的活性产生了促进作用。冬季晒田的轮作体系,因为在水稻休耕季节排水晒田的农田管理模式,而导致稻田土中汞的去甲基化作用增强。水旱轮作的方式主要通过农作物根系分泌物对稻田土中汞的活化以及对微生物的促进来增强稻田土中汞的甲基化,冬水田则是在秸秆腐解的过程中长期而漫长的汞甲基化促进。根系分泌物中类蛋白质类有机质能够在短时间内高效率的促进稻田土的汞甲基化,而长期腐解后的秸秆产生了更多的类腐殖质类有机质能够耦合更多的MeHg而造成稻田土中MeHg的累积。另外,将本次稻田汞调查的样田进行轮作体系的分类后发现,轮作体系的差异导致了稻田土有机质的差异,进而导致稻田土汞甲基化的差异。冬水田具有很强的稻田土汞甲基化能力以及水稻植株富集汞的现象。水旱轮作（水稻-油菜轮作和水稻-小麦轮作）的方式能够一定程度上减轻稻田土因淹水而造成的高土壤MeHg现状,而冬季晒田能够更有效的降低稻田土的汞甲基化能力。就减少稻田汞的甲基化而言,冬季晒田为最优的推荐稻农采用的稻田轮作体系,但是考虑到稻田的经济效益产出,水旱轮作的方式更适合推荐给稻农采用以降低稻田汞甲基化所带来的人体暴露MeHg的潜在风险。（4）化学肥料和有机肥料的施用对土壤汞甲基化的影响具有显著性的差异。化学肥料的施用能够通过促进水稻植株的生长而产生更多的根系分泌物回馈到土壤中而导致土壤中有机质的提升、微生物活性的增强和汞的活化,进而促进土壤中汞的甲基化。就单一化学肥料的施用,氮肥的施用对土壤汞的甲基化提升作用最强,其次为磷肥和钾肥。化学肥料的施用还提升了糙米中蛋白质的含量,进而导致糙米对MeHg的富集能力增强。有机肥料对土壤汞的甲基化提升强度高于化学肥料。有机肥料因本身较高的有机质含量,而使得有机肥料添加到土壤后,能迅速提升土壤有机质的含量,刺激土壤层微生物的快速增长,随之而来的是MeHg含量的迅速提升。而不同有机肥料中有机质成分具有较大的差别,微生物降解的难度不同而导致有机肥料对Hg甲基化的促进具有一定的差异性。其中秸秆中少量的蛋白质类和脂类物质较易被微生物降解而快速的释放到土壤中,但是秸秆中大量的木质素和纤维素则较难被微生物降解,其降解时间较为漫长,能对土壤层产生长时间的汞甲基化促进作用。猪粪的施用对土壤层汞甲基化的促进时间较短,其能在相对短的时间内达到较高程度的矿化作用而降低水稻生长进入后期时对土壤汞甲基化的促进作用。（5）秸秆的大小能够影响秸秆在土壤中的分解时间。越小的秸秆碎粒,在土壤中的降解时间越短,秸秆中的有机质则能在越短的时间内释放到土壤中,导致土壤层可培养细菌迅速提升,MeHg的含量也迅速提升,但是在水稻进入成熟期时,因秸秆降解而导致的土壤层汞甲基化作用减弱,土壤层MeHg含量降低。然而,较长的秸秆能够在土壤层中长时期的保存,而对土壤层汞的甲基化产生长时间的促进作用,使得水稻进入成熟期时土壤层仍然具有较高的MeHg含量,而水稻成熟期根部吸收的MeHg更容易被转运到水稻籽粒中,最终导致糙米中MeHg含量的提升。就秸秆的物理大小而言,对秸秆进行粉碎处理能降低因秸秆还田而导致的稻田土汞甲基化的增强作用,降低MeHg在糙米中的含量,进而减小因食用大米而存在的潜在MeHg暴露风险。