【摘 要】
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由于传统能源的匮乏,锂离子电池已成为主要的商用能源设备。然而,锂资源不足导致的成本升高极大地制约了其研究进展和应用。与此同时,得益于丰富的钠储量和相似的摇椅式电池的电化学机理,钠离子电池被认为是有力的替代候选。一般地,正极材料为电池体系提供了可脱嵌的离子及高电压的氧化还原反应对,直接决定了电池的电化学性能。在众多正极材料中,Na3V2（PO4）3（NVP）材料因具有高稳定性和三维的开放框架得到大力
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由于传统能源的匮乏,锂离子电池已成为主要的商用能源设备。然而,锂资源不足导致的成本升高极大地制约了其研究进展和应用。与此同时,得益于丰富的钠储量和相似的摇椅式电池的电化学机理,钠离子电池被认为是有力的替代候选。一般地,正极材料为电池体系提供了可脱嵌的离子及高电压的氧化还原反应对,直接决定了电池的电化学性能。在众多正极材料中,Na3V2（PO4）3（NVP）材料因具有高稳定性和三维的开放框架得到大力研究。然而,其较弱的本征电子和本征离子电导率使NVP的电化学性能较差。此外,在充放电过程中伴随Na+脱嵌所产生的较大的体积变化会使得NVP的晶体结构坍塌,导致循环容量大幅下降。针对以上挑战,本论文采用“体相掺杂”和“包覆碳材料”的策略对NVP进行改性,通过构筑高效的Na+和电子传输通道提高了NVP材料的性能。本文具体的研究内容及获得成果如下:1、溶胶凝胶法制备K/Co双掺协同调控的K0.1Na2.95V1.95Co0.05（PO4）3正极材料。K+占据Na1位置,可以支撑正极材料结构并扩展Na+传输通道且不影响Na+在Na2位的可逆脱嵌容量。同时,占据V3+位的Co2+不仅可以进一步拓展Na+传输通道,同时可以产生空穴载流子以提高正极材料的电导性。本文探索了不同掺杂量对电化学性能的影响,K0.1Na2.95V1.95Co0.05（PO4）3具备最佳的电化学性能。在10 C下可提供98.8 m A h g-1的初始可逆容量,并在循环400圈后展现出76%的容量保持率。2、K/Co共掺杂结合碳纳米管（CNTs）改性得到的双-氧化还原电对(V3+/V4+和Co2+/Co3+)K0.1Na2.95V1.95Co0.05（PO4）3/CNTs正极材料。将K+和Co2+引入Na1和V3+位点可以有效地稳定晶体结构并扩大Na+传输的通道。CNTs有利于限制活性晶粒的生长,有效地减小颗粒尺寸并为电子和离子迁移提供缩短的途径。同时,无定形碳层与导电碳纳米管相结合,为加速电子传输构建了有利的网络。此外,非原位XPS表征表明,在高电压范围内成功激活了额外的Co2+/Co3+氧化还原反应对,从而使K0.1Na2.95V1.95Co0.05（PO4）3/CNTs复合材料具有优异的容量和能量密度特性。其在5 C和10 C下的初始容量分别为113.2和105.8 m A h g-1,在循环500圈后其放电容量仍保持在105.8和100.8 m A h g-1,对应96.6%和95.3%的高保持率。另外,它在倍率50 C和100 C下释放的初始容量为99.8和84.5 m A h g-1,在循环2500圈后容量为66.2和58.8m A h g-1。3、静电纺丝法制备纤维形貌的Zn掺杂的Na3.07V1.93Zn0.07（PO4）3@CNFs正极材料。Zn2+掺杂可以支撑晶体以提高结构稳定性,并且增加晶胞内间隙以促进Na+迁移。静电纺丝生成的碳纳米纤维（CNFs）促进生成纳米尺寸的晶粒,获得类似珍珠项链的形貌。同时,态密度计算证明Zn2+在V位的部分替代使材料的态密度增加,降低了Na+迁移的能垒,Na3.07V1.93Zn0.07（PO4）3@CNFs材料展示出优异的储钠性能。综合而言,正极材料在5 C和10 C的电流密度下循环400圈后分别展示出91%和90%的容量保持率。此外,其在50 C和100 C下仍可输出93.1和92.3 m A h g-1的可逆容量。
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