金属有机骨架材料的合成及其在气/液体分离中的应用

来源 :中国科学技术大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:shilin00100
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
金属有机骨架材料(Metal-organic frameworks,MOFs)由于具有均一的孔洞、可设计的丰富的结构类型、可调节的化学多功能性、超高的比表面积等优点,而在气体吸附、催化和分离等领域具有广泛的应用前景。针对大多数MOF在空气中和水中不稳定、无法模拟实际应用等问题,本论文主要阐述了两种稳定的金属有机骨架材料的合成,以及它们分别在气体选择性捕获与转化、液体油水选择性分离中的应用。  1.两种稳定的金属有机骨架材料的合成  以2,2-砜基-4,4-联苯二甲酸为有机配体,Al(NO3)3提供Al3+作为金属离子,采用120℃水热合成法合成了一种含有砜基官能团的金属有机骨架材料,我们命名为USTC-253,通过核磁共振、XRD粉末衍射、红外光谱等表征,我们确定它和MOF-253同构型的结构,并且测试了其在水蒸气条件下的稳定性。  另一种稳定的MOF是以4,4-(六氟异亚丙基)二酞酸酐作为有机配体,CuCl2提供Cu2+作为金属离子,85℃水热合成一种表面富-CF3的层状MOF,通过单晶衍射、XRD粉末衍射等确定其结构并命名为USTC-6,测试了其在水溶液中长达2个月的稳定性,以及在pH=2到10的酸碱溶液中的稳定性。  2.MOF在气体选择性捕获与转化中的应用  研究发现,含有砜基官能团的USTC-253的CO2捕获能力相比于无砜基官能团的MOF提高了168%-182%(273K,1atm)。在USTC-253合成过程中引入三氟乙酸(TFA),可获得具有缺陷位和配位不饱和金属中心的USTC-253-TFA,这样CO2捕获能力可以进一步提高167%,在298 K的常温条件下,USTC-253-TFA的CO2与N2选择性吸附因子可达75。为了将捕获的CO2转化利用,研究CO2捕获与转化之间的关系,我们发现,常温常压下USTC-253-TFA在CO2与环氧丙烷的环加成反应中有非常好的催化活性和再循环能力,源于其较高的CO2吸附能力和结构中同时存在的Lewis酸性位点与Brφnsted酸性位点。  3.MOF在油水选择性分离中的应用。  USTC-6的水溶液接触角高达132°,同时具有极好的水稳定性。因而我们可以基于它来模拟实际的大规模的水油分离,我们将USTC-6生长在包裹了氧化石墨烯的海绵上,从而使得海绵吸附剂继承了USTC-6优良的疏水性。通过吸附和挤榨,海绵吸附剂可以回收自身重量1200%-4300%的不同有机溶剂。值得一提的是,我们用管路、回收桶、泵与海绵吸附剂相连搭建成了一套实验室量级的微型连续吸油装置,可以连续不断的将水面漂浮的有机溶剂回收,不需要人力工作,省时方便。
其他文献
电化学适体传感器是一类将适体作为分子识别物质和电化学信号传导相结合的新颖的生物传感器,在蛋白的检测及疾病的早期诊断中发挥着重要的作用。它不仅具有适体对目标分子的
该文合成了四类功能性配位体化合物,并合成了一系列它们的金属配合物,并得到了部分化合物的单晶,并用X-射线单晶衍射对其结构进行了分析.同时采用红外、紫外、热重等方法对其
稀土离子由于具有特殊的电子层结构,而显示出独特的光、电、磁等性质.稀土配合物的制备和表征一直是无机化学学科领域中研究的热点.但是随着科学技术的发展,单一性质的材料已
糖尿病是一种严重危害人们健康的常见慢性疾病,导致人类死亡仅次于心脑血管疾病和肿瘤而居第三位。近年出现很多糖尿病治疗新药,但大都具有明显毒副作用。寻找高效低毒新型药物,仍是艰巨的化学与药学任务。本论文综述了糖尿病与胰岛素抵抗的关系,以及对胰岛素增敏剂噻唑烷二酮 (TZD)类药物作用机制的深入研究,发现PPARγ是该类药物的主要功能受体,于是展开了对于PPAR与胰岛素抵抗之间关系的研究。TZD类药物激
该论文分别合成了五个稠(杂)环化合物,培养出了单晶,用X-射线衍射分析对它们的晶体结构进行了表征.1-乙酰基-4,5-二苯基-2,2a,5,5a-四氢螺[1H-吲哚-3-2-螺[5,4-]噁唑]-2(3H)-
G-quadruplex是一类由多层的G-quartet堆叠而成的特殊的DNA结构的统称。无论是细胞环境还是体外环境,富含鸟嘌呤(G)碱基的DNA序列均有可能形成G-quadruplex结构。由于该结构多
该论文的研究工作共分为四部分,其主要内容如下:第一部分,首先对喹诺酮类药物的研究现状加以综述;其次,介绍了神经递质的测定方法,综述了化学修饰电极(CME)特别是聚合物薄膜
以苯和二氯乙烷为原料,在AlCl3催化下合成DPE,最佳的工艺条件是温度为86℃、回流时间2小时,苯与二氯乙烷的量比为8:1,DPE的产率为85.6﹪;DPE与Br在AlCl催化下合成DBDPE,最佳工
摘要:本文对汽车尾气净化催化剂的两种关键性材料——耐高温高比表面材料和稀土储氧材料的制备及性能进行了深入的研究,在制备出新型耐高温高比表面YSZ-Al2O3材料和高性能含Mn储氧材料的基础上,系统的对全Pd三效催化剂的组成,制备方法,贵金属含量和助剂的添加与催化剂性能的关系进行了研究。研究了催化剂的空速特性,空燃比特性和抗老化性能,并通过BET,TPR,TPD和储氧量测定等手段对催化剂的起燃温度特