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二氧化碳(CO2)的大量排放是引发全球气候突变的主要原因之一,严重威胁人类的生存环境,因此必须对CO2进行有效的捕集分离。而膜分离技术由于其能耗小高效率等独特的优点被认为是极具应用潜力的CO2捕集分离技术。聚氧化乙烯(PEO)材料由于其中含有的醚氧基团与CO2之间具有较强相互作用有利于CO2在膜中的传质,被认为是制备CO2捕集用气体分离膜的最佳材料之一。但是传统PEO材料由于链段规整性使其具有较高的结晶度,结晶区域的气体不可渗透性使其气体渗透性能大幅度降低,必须采取有效的手段抑制PEO的结晶并采用新的方法提高PEO的CO2渗透性能才能更为有效的进行CO2捕集。本论文首先利用热交联反应制备PEO材料膜以抑制其结晶行为,然后通过浸渍后处理提高交联PEO膜的气体渗透性能,最后加入氧化石墨烯(GO)提高交联膜的力学性能。本论文重点研究了交联PEO基膜材料的物理化学性能以及气体渗透性能,并重点研究了浸渍交联膜的气体渗透性能及渗透机理。采用两种不同分子量的氨基官能化的PEO分别与环氧官能化的PEO,进行热交联反应制备两种纯PEO交联膜。通过红外光谱、13C固体核磁、X-射线光电子能谱以及X射线衍射等对交联膜的物理化学性能及结构进行了表征,证明了交联膜室温下为非晶结构。采用分子量为2000的氨基PEO制备的交联膜(HCM)比分子量600的氨基PEO制备的交联膜(LCM)具有更高的自由体积分数,有利于气体的扩散过程,气体渗透性能更好。在35 oC、10 atm时,HCM的CO2渗透通量为280 Barrer,CO2/H2、CO2/N2以及CO2/CH4分离系数分别为9.3、48和16.7。采用低分子量聚乙二醇(PEG)水溶液浸渍处理PEO交联膜并系统研究了PEG浸渍对交联膜气体渗透性能的影响。研究发现浸渍膜的气体渗透通量随着PEG分子量的增大而先增大后降低,对气体分离性能没有明显影响;PEG端基对气体的渗透通量以及分离系数影响非常显著,采用双甲醚PEG浸渍交联膜的效果最好;进一步的研究PEG浸渍增重对于浸渍膜性能的影响,发现随着交联膜浸渍增重的增加,膜的玻璃化转变温度降低,分子链段柔顺性增大;同时浸渍膜的自由体积分数明显提高,有利于气体的扩散过程,使气体渗透性能得到显著的提高。采用双甲醚PEG浸渍交联膜时,获得CO2的渗透通量最大为1716 Barrer,CO2/H2和CO2/N2的分离系数分比为12.5和53。利用改进的Hummer法制备了氧化石墨烯,对其物理化学结构进行了表征测试,测试结果表明制备的氧化石墨烯表面带有丰富的含氧基团。制备了GO/PEO复合膜,测试结果表明GO不是简单的共混在PEO交联结构中,而是因为自身带有丰富的环氧基团,因此参与到了PEO交联结构的构建当中,GO与PEO之间形成了良好的界面结合。对GO/PEO复合膜进行了力学性能测试,发现GO的加入使复合膜的拉伸强度以及拉伸模量都有了明显的提高,抗形变能力增强,拉伸模量最大提升386%。测试了不同含量的GO对于复合膜气体渗透性能的影响,发现GO含量为1.0 wt.%时复合膜的气体渗透性最好。利用优化的PEG浸渍条件对复合膜进行了浸渍处理,进一步提高了复合膜的气体渗透性能,CO2的渗透通量达到1405 Barrer,CO2/H2和CO2/N2的分离系数分别为10.9和43。