石墨烯是由sp2杂化碳原子组成的一种具有二维平面结构的碳质材料。石墨烯基薄膜，作为石墨烯的一种重要宏观形态，在各个领域得到了广泛研究，展现出广阔的应用前景。石墨烯及氧化石墨烯成膜的方法有多种多样，主要包括：过滤法、旋涂法、LB膜法、界面自组装法等。我们课题组在前期研究中提出的气液界面自组装成膜法是一种简便快捷的石墨烯基薄膜的自组装方法。本论文在此方法的基础上，对气液界面自组装机理、石墨烯基复合薄膜的自组装制备以及石墨烯基薄膜材料的应用进行了探索。本论文首先围绕气液界面自组装成膜过程，通过调控成膜时间、原料组成、加热方式等，对相关工艺条件进行了系统研究，优化了相关工艺。在此基础上，对气液界面自组装成膜的过程进行了分析，提出该过程的实质是通过热流、气泡、水汽蒸发的共同作用，在气液界面上形成多活性位点，多点共同生长成膜的。在此基础上，本论文采用气液界面成膜法直接自组装制备石墨烯/聚合物杂化薄膜。以聚乙烯醇（PVA）作为分散剂，石墨烯为原料，成功组装得到了结构性能可调的柔性石墨烯/PVA复合薄膜。研究表明，可通过调控石墨烯的浓度调节复合薄膜的微观结构和光学性能。PVA长链包裹石墨烯片层，使两相紧密结合，使得石墨烯在溶液中均匀分散。由于石墨烯与PVA之间存在较强的相互作用，使得复合薄膜的热稳定性和机械性能相比于纯的PVA薄膜大幅提升。在石墨烯质量分数为20%时，薄膜的拉伸强度达到最大，远高于文献报道值。与此同时，本论文继续研究了石墨烯与其他聚合物的成膜过程，并探究了不同种类聚合物材料与石墨烯及氧化石墨烯的复合情况，分析了不同长链分子及官能团的影响。以聚丙烯酸（PAA）为例，与PVA相似，也可作为分散剂与石墨烯形成稳定溶液，但其形成的复合薄膜没有很好的强度。尽管如此，石墨烯的加入还是在一定程度上提高了PAA的热稳定性，改变了其亲水性及溶胀性能。论文也对石墨烯基薄膜材料在光学和导热中的应用进行了探索。以金镜为载体，成功地将多种石墨烯基材料引入超快激光系统，此法具有普适性，且在不同的激光系统形式及条件下均可产生调Q或锁模激光。此外，针对不同石墨烯的形态，如石墨烯基粉体、薄膜、块体材料等，对其导热性能进行了初步研究。