能源的大量消耗与需求促使电能存储技术在近几年发展迅速。因为具有无污染、理论比容量高等众多的优点,广泛认为锂硫电池是繁多的电池种类中比较有前景的其中之一。虽然锂硫电池的未来应用被广泛看好,但仍有电导率不高、初末态体积差异巨大、穿梭效应等亟待解决的多项重要问题。从当前研究现状看,具备纳米结构、高比表面积、良好导电性的二维材料与硫复合具有较高的电池性能。因此,本论文选取导电性良好的二维结构作为硫负载材料,通过第一性原理方法针对上述问题及其内部反应机制做出研究。研究内容分如下几个部分进行:1)首先分析了硫(S8)及其放电产物(Li2S8、Li2S6、Li2S4、Li2S2、Li2S)在硼烯材料上的吸附情况,并讨论了硼烯作为硫的负载材料的可行性。研究结果表明,硼烯对多硫化锂的吸附能主要集中在-1 eV～-3 eV范围内,说明硼烯可以稳定的吸附多硫化锂。同时,本文还通过锂硫键键长、电荷转移、部分态密度等证明了多硫化锂在硼烯材料上的吸附较强,主要以化学吸附为主。能带结构及局域电荷密度的分析说明了吸附体系均呈现金属性,且其导电来源主要为硼烯材料,说明电子可以在硼烯材料及吸附分子上快速传递,该材料主导的电池有可能具有良好的倍率性能。综上所述,硼烯作为锂硫电池正极硫的负载材料可以缓解锂硫电池目前存在的问题,是一种合适的锂硫电池正极负载材料。2)其次,提出了化学共掺杂石墨烯作为负载材料来实现化学捕获和催化作用的设计原则。本文研究了七种不同共掺杂体系的MN4@石墨稀(M=V,Cr,Mn,Fe,Co,Ni,Cu)。研究表明,FeN4@石墨烯和CrN4@石墨烯对锂硫电池具有良好的性能,既可以稳定吸附,又可以达到锂离子的快速转移。研究还发现,对于大多数LiPSs的吸收,可以实现两种键合(S键合和Li键合),而M(过渡金属)-S和Ni-Li的竞争表现出共掺杂结构的主要差异。此外,对于中等强度的化学俘获和强的催化效果,拥有S键合的体系表现出更好的性能。结合能和锂扩散性质被认为是硫正极合理设计的关键描述符。3)最后,考虑到Li2S作为正极材料中存在的问题,对合适的Li2S负载材料V2CTx进行了各项性能的比较,并分析了其中的内部原因。综合各负载材料对Li2Sn的吸附能力、过电压、传输势垒等结果,我们可以得出结论,V2C02是这三种负载材料中最合适作为Li-S电池的Li2S负载材料的。而这其中的原因主要是特殊的吸附方式对性能产生的直接影响。V2C对Li2S的吸附方式为S结合,V2CF2对Li2S的吸附方式为Li结合,而V2C02对Li2S的吸附则同时存在Li结合和S结合。S结合方式能使Li2S在负载材料上有更稳定的吸附,提高负载率,但单纯的S结合同样也会导致开路电压过低。锂结合方式虽然可以获得合适的开路电压,却会导致充放电过程中锂离子的迁移势垒较高。只有S结合和Li结合的方式并存的结构才能各取所长,既有稳定的吸附,也有合适的开路电压和较低的锂离子迁移势垒。因此,在寻找合适的材料用作Li2S负载材料时,考量材料是否同时具备Li结合的能力和S结合的能力是十分有必要的。这为今后的材料研究提供了方向,也为实验选择电池材料提供了依据。