【摘 要】
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脂肪胺类化合物是重要的化工原料和产品,广泛应用于农用化学品、制药和轻工纺织等行业,在国民经济中占据重要地位。传统合成脂肪胺工艺存在高能耗、高污染和催化剂利用率差等问题。近年来,随着我国经济的高质量发展和化工行业的进步,开发绿色节能的脂肪胺合成工艺符合我国经济的新发展理念。本文采用两步法,以廉价金属催化剂,在温和的条件下将脂肪族醇类化合物高效转化为脂肪族胺类化合物。首先,采用共沉淀法制备出催化剂Fe
【基金项目】
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国家自然科学基金（No.21776056）； 河北省自然科学基金（No.B2018202253）；
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脂肪胺类化合物是重要的化工原料和产品,广泛应用于农用化学品、制药和轻工纺织等行业,在国民经济中占据重要地位。传统合成脂肪胺工艺存在高能耗、高污染和催化剂利用率差等问题。近年来,随着我国经济的高质量发展和化工行业的进步,开发绿色节能的脂肪胺合成工艺符合我国经济的新发展理念。本文采用两步法,以廉价金属催化剂,在温和的条件下将脂肪族醇类化合物高效转化为脂肪族胺类化合物。首先,采用共沉淀法制备出催化剂Fe Zn/?-Al2O3,在固定床反应器上,用于由正戊醇脱氢氨化合成正戊腈,并筛选出了最优工艺条件:常压,氨气-正戊醇摩尔比3.5:1,停留时间13 s,反应温度390℃。在此条件下,正戊醇转化率达100%,正戊腈收率达89.55%。催化剂Fe Zn/?-Al2O3使用40 h后,由于表面生成积碳致使催化活性下降,重新在550℃焙烧后催化剂活性得以恢复。此外,Fe Zn/?-Al2O3对正己醇、正辛醇等脂肪醇脱氢氨化合成相应的腈也有很好的催化性能。通过改变载体、主催化组分、助催化组分的类型以及各组分之间的比例,制备出一系列镍基催化剂,在固定床反应器上用于正戊腈的催化加氢反应。筛选出性能最好的催化剂Ni25.38Co18.21/Mg O-Al2O3-5。在常压下,考察了温度、氢腈摩尔比、氨腈摩尔比和停留时间对反应的影响,得到优化的反应条件为:温度130℃,氢气-正戊腈摩尔比4:1,氨气-正戊腈摩尔比3:1,停留时间5 s。在此条件下,正戊腈转化率达100%,正戊胺收率达70.8%,二正戊胺收率达25.9%。催化剂Ni25.38Co18.21/Mg O-Al2O3-5稳定性较高,长时间保持正戊腈的转化率近100%,正戊胺和胺类物质的总收率略有下降。表征结果表明,催化剂Ni25.38Co18.21/Mg O-Al2O3-5的Ni和Co间存在协同效应,这促进了正戊腈向正戊胺的转化。催化剂前体经焙烧后比表面积增大,孔隙度和活性组分分散度提高。此外,将该催化剂用于其他脂肪族腈的催化加氢以生成相应的胺,发现催化剂只对低碳链的脂肪腈活性较高。最后,参考实验数据完成了年产1000吨正戊胺车间设计。
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