【摘 要】
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在环境保护,提倡绿色化学的大前提下,负载型催化剂得到了巨大的发展。负载型催化剂解决了均相催化剂回收利用问题,克服了催化剂和产物难分离、对环境污染等问题。在负载型催
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在环境保护,提倡绿色化学的大前提下,负载型催化剂得到了巨大的发展。负载型催化剂解决了均相催化剂回收利用问题,克服了催化剂和产物难分离、对环境污染等问题。在负载型催化剂的众多载体中,周期性有序介孔有机硅材料(PMO)因其具有很大的比表面积、可控的孔径和孔容及排列有序的孔分布、较高的热力学、机械稳定性以及其有机骨架所展现独特的疏水性,使得他们得到学术界的广泛关注。但负载型催化剂尚属起步阶段,并不能完全替代均相催化剂,环境污染的问题依旧存在。所以,发展一种回收均相催化剂的方法也成为了研究热点。在本文中,我们首先合成了几种不同骨架有序介孔硅基材料负载型手性金属催化剂的合成,然后对其进行一系列的表征,并且再利用其在水中的不对称催化反应检验催化剂的活性;其次,利用了一种新方法实现了均相催化剂的回收。课题的具体内容如下:(1)在本课题中,我们通过硅源共聚的方法,利用三种不同有机硅硅源成功合成了三种具有不同骨架的负载型金属铑催化剂。通过对比催化活性表明,乙基骨架的负载型催化剂性能优于其他两种骨架的催化剂。并且,我们对造成这种差异现象做了深入的研究和讨论。(2)在本课题中,我们利用了一种简单的方法合成了一种以乙烯基为骨架的PMO负载型金属铱手性催化剂。随后,我们将其运用于α-取代芳香酮的还原反应中测试其活性。这一新型的负载型金属铱催化剂因其独特的疏水性提高了催化反应速率和催化活性。(3)在本课题中,我们尝试合成了一种芘型长链手性二胺均相催化剂并将其运用于α-取代芳香酮的还原反应中取得了较好的活性。这种芘型长链手性二胺均相催化剂可以用磁性的碳纳米管进行回收,且可以通过温度的控制释放均相催化剂,达到“均相催化,异相回收”的效果。
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