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近年来,矿物燃料稀薄燃烧产生的废气使得环境问题变得日益严峻。柴油车与汽油车相比,因其在富氧情况下具有热效率高、功率大、碳氢化合物(HC)和CO排放量低等优点而得到越来越广泛的应用,我国柴油车的保有量也在持续增加。目前,净化富氧尾气中NOx的主导控制技术是NH3选择性催化还原(NH3-SCR)。在众多催化剂体系中,金属改性微孔分子筛催化剂(如Cu-SSZ-13、 Fe-SSZ-13和Cu-SAPO-34等)由于其出色的催化活性和N2选择性和优异的水热稳定性被认为是具有实际应用前景的SCR催化剂。本论文首先研究了Cu-SSZ-13催化剂的合成条件和后处理条件对NH3-SCR性能的影响。在此基础上,进一步研究了一步法合成Fe/Cu-SSZ-13催化剂的催化性能。利用XRD、BET、H2-TPR、NH3-TPD、EPR及XPS等技术对其物化性能进行了表征和分析,探讨了催化剂的构效关系。主要得到以下结论:1.系统研究了合成条件和后处理条件对Cu-SSZ-13催化剂NH3-SCR性能的影响。结果表明,合成条件和后处理条件的不同均会影响催化剂中Cu的负载量、Cu物种的分布及分散状态、孤立态Cu2+物种的周围环境。当合成条件为:模板剂使用量Cu-TEPA=2.25、物料硅铝比为10、CuSO4为Cu前驱物和晶化时间为4d;以及后处理条件为:处理溶液pH=1.0、处理时间为12 h时,所制得的Cu3.25-SSZ-13(10,2.25)催化剂表现出良好的NH3-SCR催化性能,即在150~490℃的温度范围内NOx转化率达到90%以上,且N2选择性始终为100%。Cu3.25-SSZ-13(10,2.25)催化剂具有良好的高空速适应能力,在400,000 hJ的高空速条件下依然保持较宽的活性温度窗口(175~460℃),具有良好的应用前景。2.通过研究Cu-SSZ-13催化剂高温水热稳定性和抗SO2性能发现,高温水热过程造成主要活性中心孤立态的Cu2+物种的迁移和团聚而产生CuO物种,进而导致SSZ-13分子筛结构的破坏和催化活性降低。催化剂中孤立态的Cu2+[Ⅰ]物种比Cu2+[II]物种更不稳定,模板剂使用量Cu-TEPA=2.25时,Cu3.25-SSZ-13(10,2.25)催化剂表现出更优异的水热稳定性。S02预处理过程会影响催化剂中孤立态Cu2+物种的周围环境和硫酸盐的形成,进而导致Cu-SSZ-13催化剂的活性和稳定性下降。3.一步法成功合成了Fe/Cu-SSZ-13催化剂,当初始料液中Fe添加量为1%时合成的Fe0.63/Cu1.63-SSZ-13-OP催化剂表现出优异的NH3-SCR催化性能,其活性温度窗口(NOx转化率为90%的反应温度)达到160~590℃,明显优于浸渍法制得的Fe0.63/Cu3.25-SSZ-13-IM催化剂。在一步法合成的Fe/Cu-SSZ-13催化剂中,Fe物种主要以孤立态的Fe3+和Fe2CuO4物种存在,这是其拓宽催化剂的高温NH3-SCR活性窗口的主要原因。新活性相Fe2Cu04物种的产生会抑制孤立态Cu2+或Fe3+物种的迁移、团聚以及SO2对其不利的影响,显著提高了催化剂的水热稳定性及抗S性能