【摘 要】
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开发廉价、高效的电解水制氢催化剂是实现可持续能源利用的关键。到目前为止,基于空间形貌、化学组成、界面效应等层面的改性策略已经被用来提升电解水制氢催化剂的产氢性能。然而支撑这些催化剂的电极材料的选择也会影响其催化活性,从而影响产氢性能。因此,对支撑电极的物理和化学性能的研究十分必要。本文采用电化学剥离的方法制备了功能化石墨纸(FGP)支撑电极,并通过改变剥离时间以调控FGP表面氧官能团的含量。通过物
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开发廉价、高效的电解水制氢催化剂是实现可持续能源利用的关键。到目前为止,基于空间形貌、化学组成、界面效应等层面的改性策略已经被用来提升电解水制氢催化剂的产氢性能。然而支撑这些催化剂的电极材料的选择也会影响其催化活性,从而影响产氢性能。因此,对支撑电极的物理和化学性能的研究十分必要。本文采用电化学剥离的方法制备了功能化石墨纸（FGP）支撑电极,并通过改变剥离时间以调控FGP表面氧官能团的含量。通过物理和电化学分析确定了具有最佳氧官能团含量的FGP支撑电极,然后再通过微波水热合成法原位生长FGP电极支撑的镍钴基催化剂。最后对具有不同氧官能团含量的FGP电极支撑的镍钴基催化剂进行全水分解性能的研究并探讨其催化机理,进而研究出一种能够在碱性条件下用于全水分解制氢的低成本、高效且稳定的非贵金属基双功能电催化剂。主要结果如下:（1）FGP电极及其支撑的镍钴基催化剂。综合分析不同剥离时间下FGP电极的场发射扫描电镜（FE-SEM）、电化学双层电容(Cd1)、电化学阻抗谱（EIS）和电阻率发现:当剥离时间为40s时,FGP电极表面氧官能团的含量百分比为0.44,该FGP电极(记为FGP0.44)表面展现出最多的表面活性位点、最低的电阻抗值和最高的电导率,表明了其作为支撑电极能够为催化剂的生长提供最有利的条件。对原位生长在具有不同氧官能团含量的FGP电极上的镍钴基催化剂的全水分解性能进行分析,结果表明NiCo2S4-NiCo2O4（NCS-NCO）/FGP0.44电极具有最低的全水分解性能,证实了FGP0.44支撑电极是锚定镍钴基催化剂的最佳支撑电极。这种创新性的自支撑电极表现出极高的电催化活性,在1MKOH的电解液中仅需要1.481V的电池电压就能达到10mAcm-2的电流密度,甚至远远低于贵金属的RuO2/FGP0.44‖Pt/C/FGP0.44电极（1.583V）。这项工作为我们提供了一种能够有效支撑原位生长的过渡金属基双功能电催化剂的电极材料。（2）镍钴基电催化剂的催化机理。我们制备了基于不同氧官能团含量的FGP电极支撑的镍钴基催化剂:NCS-NCO/FGP0.48、NCS-NCO/FGP0.35、NCS-NCO/FGP0.44、NCS-NCO/FGP0.41和基于FGP0.44电极支撑的不同镍钴催化剂:镍基硫化物-镍基氧化物（NS-NO）/FGP0.44、钴基硫化物-钴基氧化物（CS-CO）/FGP0.44、NCO/FGP0.44,并分别对它们在析氧反应（OER）和析氢反应（HER）条件下的物理和电化学性能进行分析。结果表明,NCS-NCO/FGP0.44电极具有独特的蜂窝状多孔纳米片网络,紧密接触的NCS-NCO异质界面和可调节电子的双金属活动中心。在10mAcm-2的电流密度下所需的OER、HER过电势分别低至117mV、145mV。此最佳的空间形貌和化学组成在电催化的过程中导致了快速的质量传递和电子转移过程,改善了OER/HER动力学。本工作为构建高效、低成本和良好稳定性的工业化全水分解双功能电催化剂提供了一种新的方法。
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