粘土矿物胶体对U(Ⅵ)、Cs(Ⅰ)和Sr(Ⅱ)的吸附性能研究

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U(Ⅵ)、Cs(Ⅰ)、Sr(Ⅱ)作为高放废物中的主要元素,具有放射性强、毒性大、释热量高等特点,不能用一般的物理、化学或生物方法使其消除。胶体为双电子层结构,并且携带多种吸附基团,具有较大的比面积,能够迅速的和U(Ⅵ)、Cs(Ⅰ)、Sr(Ⅱ)发生反应。本文从粘土矿物胶体(蒙脱石胶体、铝皂石胶体)研究出发,探究粘土矿物胶体对U(Ⅵ)、Cs(Ⅰ)、Sr(Ⅱ)的吸附行为和环境影响因素,并初步推理了其吸附机制,其主要结论如下:(1)在胶体表征方面:两种胶体的分散性和稳定性均比较好,pH均接近于中性;在成分分析方面:蒙脱石胶体中成分主要为蒙脱石,含有少量的SiO2;铝皂石胶体中成分主要SiO2,含有少量的蒙脱石和方解石;在结构和性质分析方面:两种胶体的X射线衍射结果基本和X射线荧光结果一致。(2)在常温下,蒙脱石胶体在时间为30 min、pH为6、铀初始浓度为20 mg·L-1、腐殖酸投加量为0.5 mg条件下,对U(Ⅵ)的吸附效果最好;铝皂石胶体在时间为20min、pH为6、铀初始浓度为40 mg·L-1、腐殖酸投加量为2 mg条件下,对U(Ⅵ)的吸附效果最好;蒙脱石胶体在时间为20 min、pH为5、Cs(Ⅰ)初始浓度为30 mg·L-1、腐殖酸投加量为2 mg条件下,对Cs(Ⅰ)的吸附效果最好;铝皂石胶体在时间为20 min、pH为5、Cs(Ⅰ)初始浓度为20 mg·L-1、腐殖酸投加量为2 mg条件下,对Cs(Ⅰ)的吸附效果最好;蒙脱石胶体在时间为30 min、pH为6、Sr(Ⅱ)初始浓度为10 mg·L-1、腐殖酸投加量为6 mg条件下,对Sr(Ⅱ)的吸附效果最好;铝皂石胶体在时间为25 min、pH为6、Sr(Ⅱ)初始浓度为10 mg·L-1、腐殖酸投加量为6 mg条件下,对Sr(Ⅱ)的吸附效果最好;随着温度的升高,两种胶体对U(Ⅵ)和Cs(Ⅰ)的Kd值均逐渐增大,对Sr(Ⅱ)的Kd值均逐渐降低。阴阳离子对粘土矿物胶体吸附U(Ⅵ)、Cs(Ⅰ)、Sr(Ⅱ)的影响很大。(3)两种胶体吸附U(Ⅵ)过程用Langmuir等温式拟合程度更好,而对Cs(Ⅰ)和Sr(Ⅱ)用Freundlich等温式拟合程度更好;两种胶体吸附U(Ⅵ)和Cs(Ⅰ)过程是一个自发的吸热过程,而吸附Sr(Ⅱ)是一个自发的放热过程,整个吸附过程均以物理吸附为主;两种胶体吸附U(Ⅵ)、Cs(Ⅰ)和Sr(Ⅱ)均符合准二级动力学方程。(4)通过红外光谱分析可知,两种胶体吸附U(Ⅵ)、Cs(Ⅰ)、Sr(Ⅱ)后,自身结构并未发生改变;扫描电镜分析表明,吸附U(Ⅵ)、Cs(Ⅰ)、Sr(Ⅱ)后的铝皂石胶体和蒙脱石胶体结构之间的空隙被填满,表面变得较平整,层状或片状结构减少,说明离子已占据胶体表面的大多数吸附位点。
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