核科学技术的快速发展和应用伴随着大量放射性废液的产生,将这些废液中长半衰期的放射性核素分离并转化成稳定核素是实现放射性废液减容和降低其放射性威胁的根本途径。目前,对于乏燃料后处理过程中产生的高放废液的处理处置,国际上公认的是采用玻璃固化技术作为实现放射性核素长期隔离和固化的技术。然而,传统硼硅酸盐玻璃的制备温度高达1000℃以上,难以避免易挥发性核素,如99Tc、137Cs等气化形成气溶胶,造成二次放射性污染。其次,玻璃属于亚稳状态,具有热力学不稳定的特性,因而即便大部分放射性核素在玻璃固化体中是以网络形成体或网络补偿体的形式均匀地分散在致密的玻璃网络中,但长期经受高温和地下的水侵蚀,玻璃固化体难免会发生腐蚀析晶的现象,继而导致放射性核素随着地下水迁移进入生物圈,对人类健康和生态环境造成危害。因此,实现放射性核素的安全处理和处置非常重要。近年来,多孔材料吸附被认为是实现废液减容和放射性核素去除最有效的策略之一。金属有机框架（MOFs）材料由于具有可功能化修饰的框架结构及良好的稳定性,在环境污染物去除领域被广泛研究,但直接利用MOFs材料实现放射性核素的吸附,并通过高温最终转变为可用于深地质处置的固化体形式的研究还未见报道。因此,设计和制备能够实现对放射性核素具有物理-化学包容能力的MOF玻璃固化体对于放射性废液的安全处理和处置具有重要的意义。本论文首次提出了利用吸附-固化的方法实现对放射性核素铀长期隔离的新策略。本论文通过筛选合成了具有较强玻璃化转变能力的沸石咪唑酯ZIF-62材料,系统研究了其对于UO22+的吸附性能。并在此基础上,采用低温熔融淬火的方式探索了吸附UO22+后材料的玻璃化转变行为。最后借助于XPS和EXAFS分析表征技术,研究了固化体材料与UO22+内在的吸附-固化作用机理。详细的研究成果如下:首先,采用溶剂热的方法成功合成了 ZIF-62晶体材料,并借助单晶X射线衍射和粉末XRD技术确定了该晶体材料独特的四面体构型。随后对该晶体材料的pH稳定性进行了测试,结果发现材料骨架中因存在大量能够与质子结合的咪唑类基团,使得在强酸性溶液中结构极不稳定,易发生解离。针对ZIF-62晶体材料在强酸性环境中不稳定的特性,在第二章中通过严格控制溶液pH值的条件下,模拟了温度和pH值环境中材料对UO22+的吸附性能。结果表明,在室温且初始pH值为5.0的条件下,ZIF-62晶体对UO22+的平衡吸附时间为720 min,饱和吸附容量为163.02mg/g。XPS分析结果表明,材料骨架中因水解形成的Zn-OH是与UO22+特异性结合的位点。最后,借助XAFS技术对吸附UO22+后的材料进行局部结构拟合分析,成功阐释了 ZIF-62材料对UO22+的吸附作用机制。为了进一步研究UO22+的吸附对ZIF-62材料的熔融和玻璃化转变特性的影响,我们对吸附UO22+前后的材料进行了 TG-DSC测试,通过材料在加热过程中的焓变分析揭示了 UO22+吸附导致的材料熔融温度和玻璃化转变温度变化的趋势。借助Raman表征测试,说明了 UO22+的吸附过程伴随着ZIF-62材料骨架中大量Zn-N键的断裂,成功解释了材料的熔融温度和玻璃化转变温度随UO22+吸附量增加而降低的内在原因。在第三章中通过低温熔融淬火工艺从实验上成功制备了包容铀的agZIF-62-U玻璃固化体。粉末XRD表明该玻璃固化体对铀的最大包容量为5 wt%,超出这个限度的铀以UO2晶体的形式从固化体表面析出。抗浸出性能测试表明,agZIF-62-U0.05玻璃固化体42 d铀的归一化浸出率和浸出总量均明显低于传统硼硅酸盐玻璃固化体。XPS分析和EXAFS数据拟合从微观上揭示了 ZIF-62材料对UO22+的吸附-固化机理,通过骨架中的咪唑N和Zn-OH与UO22+发生键合,实现了固化体材料对UO22+的物理-化学包容,这也是该固化体具有良好抗浸出性能的内在原因。