合成气直接法制烯烃铁基催化剂的研究

来源 :中国石油大学(北京) | 被引量 : 0次 | 上传用户:haixinmei
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催化剂是合成气直接法制烯烃技术的关键,本文重点研究了铁基催化剂的改性和改性后的催化剂在CO加氢制取烯烃反应过程中的催化剂性能。论文共采用了4种氧化铝基载体,以共浸渍法制备了Mn、K、Th和Mn-K四组不同负载量的催化剂,研究了催化剂载体,活性组分负载量,焙烧温度以及不同助剂在催化剂改性过程中的作用。并考察了反应温度、反应压力、空速等工艺条件以及不同的钾化合物作为助剂时对催化剂的影响。实验对铁基催化剂进行了XRD、BET、SEM以及程序升温等表征分析,探讨了助剂在合成气直接法制烯烃反应过程中的作用。通过对优化催化剂上得到的液相产物GC-MS分析发现,产物中?-烯烃的含量最高,达到了55.06%,烷烃较少,占22.88%,同时还存在较多的高碳醇,占22.06%。研究表明具有高比表面积和强碱性的载体所制备的催化剂的活性和烯烃选择性更高。当活性组分铁含量达到10.0 wt.%,以纯H2条件还原催化剂,在T=320°C、P=2.0 MPa、GHSV=1000 h-1条件下具有良好的合成气制烯烃反应性能。在所采用的几种助剂中,高负载量的助剂钾对催化剂的改性作用十分的明显。助剂钾的加入能够提高载体对活性组分铁的分散能力,促进催化剂上铁的还原。钾的给电子效应提高了Fe的电子密度,从而增强了对CO的吸附和解离能力,有利于反应过程中碳链的增长和烯烃的生成,大量钾的加入不仅分散了铁中心,还促进了含氧化合物的生成,从而使得产物中的甲烷含量降低,C5+烯烃和高碳醇选择性提高。
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