纸基活性碳纤维催化材料的制备及其降解甲醛的研究

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随着工业化和城市化的快速发展,人为原因导致排放的挥发性有机物(VOCs)越来越多,它们会严重影响人们的健康,破坏生态环境。在VOCs中,甲醛是一种主要的空气污染物。因此,开发高效去除甲醛的技术具有重要意义。催化氧化能够将甲醛氧化为CO2和H2O,被认为是一种有效降解甲醛且环境友好的方法。但是直接制备的粉末状催化剂,分散度不高,催化效率较低,容易造成粉尘污染。因此,将催化剂负载在载体上从而改善催化性能。活性碳纤维材料由于具有丰富的微孔结构、较高的热稳定性以及出色的吸附能力而被用作负载催化剂的载体。但是,碳材料的成型性较差,这限制了其在气体净化和个人实验防护等方面的应用。而纸基活性碳纤维(Paper-based activated carbon fiber,PACF)具有纸张特有的多孔三维网状结构,能够为甲醛气体提供大量的接触面积,提高催化活性。同时纸基材料的质量较轻且容易折叠,方便进一步剪裁加工,因此被认为是一种极具应用前景的功能性材料。本论文以植物纤维浆板为原料制备PACF,并在其上负载金属催化剂,研究其催化甲醛的性能,具体研究成果如下:(1)以剑麻浆板为原料,制备具有一定柔软度的PACF,通过原位沉积法在PACF上负载MnO2(MnO2/PACF)。依据剑麻浆的热重曲线图,重点考察碳化和活化过程中升温速率、保温时间及活化剂(KOH)的浓度对纸张完整性、纤维结构和纸张质量损失的影响。最优的碳化条件和活化条件为:以10℃/min的升温速率升温至280℃,随后以2℃/min的升温速率升温至400℃,400℃的保温时间为1 h,最后以15℃/min的升温速率升温至700℃。当活化剂浓度为1 mol/L时,PACF具有优异的比表面积,原位合成的MnO2(负载量为18.69 wt.%)在PACF上均匀分布,MnO2/PACF对甲醛具有较好的催化性能,甲醛转化量为15300μg/g,转化率为75.8%(60 ℃-6 h)。(2)以剑麻浆板制备的PACF为载体,通过原位沉积法在该载体上负载不同量的锰氧化物(MnOx)。在无胶黏剂下,将其与针叶木浆进行配抄(配抄比例为1:1),制备得到具有良好柔软性的负载MnOX的纸基活性碳纤维材料(MnOX/PACF-S),并考察其催化降解甲醛的效率。通过对该催化剂进行表征,发现原位合成的MnOX均匀分布于载体上,且Mn以Mn3+和Mn4+存在。重点考察不同浓度的高锰酸钾溶液制备的MnOX/PACF-S对催化甲醛性能的影响。结果表明,浓度为0.13 mol/L的高锰酸钾溶液制备的催化剂的甲醛转化量最高,达到3682μg/g,甲醛转化率达到91.2%(60 ℃-6 h)。(3)以高碘酸钠氧化的剑麻浆作为还原剂和载体,原位还原氯铂酸合成单质铂(Pt),经抄纸、碳化和活化制备出负载Pt的氧化纸基活性碳纤维(Pt/OPACF)。考察高碘酸钠的氧化时间对剑麻纤维结构、结晶度和醛基含量的影响。当氧化时间为2 h时,醛基含量较高,可以达到0.969 mmol/g。重点研究不同Pt负载量的OPACF对甲醛的催化性能。结果表明,当Pt的负载量为1.50 wt.%时,转化量为20628μg/g,转化率达到100%左右(60 ℃-6 h)。该催化剂经过五次循环催化降解甲醛,催化效率依然达到90%左右。
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