以苯硼酸酯为连接单元的两亲性喜树碱高分子前药合成及共传递胶束载药系统的构建

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传统化疗药物在治疗肿瘤方面有很强的优势,但是因为其自身存在一些问题,比如水溶性差,容易引起多药耐药等,限制了它在临床上的应用。目前单一化疗的失败大多都归咎于肿瘤细胞产生耐药性,为了杀死肿瘤细胞增加化疗药物剂量会引起更多的副作用;为避免耐药性出现,以及增加抗肿瘤疗效,出现了“鸡尾酒”疗法,即多药联合用药,但是药物进入生物体内之后,不能协同分布,而且从药物代谢情况分析观察,这种联合用药方法引起了更多的副反应。纳米药物载体因为其能够增加药物的溶解性,改善药物的体内代谢,能够通过EPR效应聚集在肿瘤组织部位而成为重要的抗肿瘤药物传递系统。利用纳米药物载体进行多种药物共同传递,能够增加药物的载药量,改善药物在生物体内的分布情况及代谢情况。聚合物胶束因为其物理化学性质稳定,毒性小,成为最常见的多种药物共同传递的纳米药物载体。本论文第一章介绍了纳米药物以及纳米药物传递系统,并概述了其在肿瘤治疗方面的应用研究,尤其是对纳米药物传递系统不同的靶向响应机制进行了详细的论述。本论文第二章具体介绍了以苯硼酸酯为连接单元的两亲性喜树碱高分子前药(mPEG-BC-PGluCPT)的合成及其结构表征,并且对其自组装的前药胶束mPEG-BC@PGluCPT进行了相关的理化表征。利用动态光散射仪(DLS)测得mPEG-BC-PGluCPT的临界胶束浓度为6.12x104 mg/mL,前药胶束mPEG-BC@PGluCPT的平均粒径为181±3nm,多分散系数PDI为0.104,说明其单分散性好。用透射电镜观察了胶束的形貌,其形貌为球形。对胶束进行稳定性测试,发现其在4℃水相环境下具有很好的物理稳定性。对载阿霉素的胶束进行粒径测试,胶束粒径从181 ± 3 rnn增大至379 ± 2 nm。自组装前药胶束mPEG-BC@PGluCPT的释药结果与无苯硼酸酯键胶束mPEG@PGluCPT的释药结果相互对比,在pH 7.4条件下,两种胶束累计释放CPT的量均在14%左右,但在pH 5.5条件下,前药胶束累计释放约44%的CPT,而无苯硼酸酯键胶束mPEG@PGluCPT累计释放CPT的量为9%,说明mPEG-BC@PGluCPT的苯硼酸酯键具有酸敏感性能。对载阿霉素的胶束mPEG-BC@PGluCPT·Dox进行体外释药实验发现:在pH7.4条件下,48h内的Dox累计释放量为15%,而在pH4.5条件下可以达到75%,说明苯硼酸酯键确实能够实现酸裂解,使胶束脱去PEG壳层,从而使Dox快速释放。本论文第三章研究了以苯硼酸酯为连接单元的喜树碱前药胶束mPEG-BC@PGluCPT以及载阿霉素胶束mPEG-BC@PGluCPT·Dox在模拟肿瘤生理环境的培养液中对肝癌细胞HepG2和结肠癌细胞colo 205的细胞毒性,并且用流式细胞仪检测HepG2细胞和HL7702细胞对双载药胶束mPEG-BC@PGluCPT·Dox的吞噬量。HepG2细胞表面的唾液酸含量远高于HL7702细胞,HepG2细胞在pH 6.0条件下对双载药胶束的吞噬量大于在pH 7.4条件下的吞噬量,而HL7702细胞对mPEG-BC@PGluCPT·Dox的吞噬量基本保持不变,说明苯硼酸酯键确实能够实现酸裂解,暴露出苯硼酸,然后与细胞表面唾液酸结合,介导增强肿瘤细胞对胶束的内吞。在细胞毒性实验中,双载药胶束mPEG-BC@PGluCPT·Dox 的 IC50低于前药胶束 mPEG-BC@PGluCPT 的 IC50,这表明双载药胶束mPEG-BC@PGluCPT·Dox确实具有较强的抑制肿瘤细胞增殖的活性。本论文中制备的双载药胶束确实具备药物共同传递,增强药效的性能。
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