我国石墨资源虽储量巨大,却由于长期的经营不善处于滥采滥用,低出口高进口的状态,为最大程度合理利用石墨资源,对石墨的精细加工显得尤为重要。本文瞄准石墨的下游产品--氧化石墨,氧化石墨烯和石墨烯,研究新的制备方法,旨在提高产量,简化操作过程,降低能耗,减少污染。主要研究内容包括以下两个方面:(1)对Hummers法工艺改进,通过正交试验设计的方法,分别研究了各反应条件对产品氧化石墨的影响,得出了最佳工艺条件:原料质量比为石墨:高锰酸钾=1:3,石墨:浓硫酸=1:50,反应时间为3 h,反应温度为60 ℃,制备的氧化石墨碳氧比为0.79,含硫量为3.54 wt%。与Hummers法相比,新的工艺省去了高温反应阶段,简化了制备过程,降低了实验的危险性,并节约了成本。将改进前后的两种方法制备的氧化石墨进行对比,发现改进后的一步法中多了环氧基,产品氧化程度更高,层间距更大,约为0.94 nm,大于Hummers法的0.796 nm,更容易剥离制备氧化石墨烯。水热还原结果表明,一步法中的含氧官能团基本都能去除,还原效果更好,制备的3D石墨烯结构更蓬松,孔径更大,比表面积为147 m2/g,大于Hummers法制备的135 m2/g,机械应力更好,电阻为11Ω,优于Hummers法电阻17 Ω。对染料番红O的吸附能力980 mg/g,也优于Hummers 法的 860 mg/g。(2)电化学法对石墨进行处理时,分别进行了石墨的提纯,氧化石墨烯和石墨烯制备的研究。在石墨容器中采用碱性电解质对石墨粉末进行电化学提纯,有效除去了石墨片层内含的杂质S、Si等及一些小分子挥发分,并使石墨芳香环的共轭结构更加规整,便于石墨的后续加工和使用。通过将阴阳极分隔开来制备氧化石墨烯,得到的产品氧化程度高,碳氧比为1.47,产品中包含多种含氧官能团,层数较少,片层大小约500nm左右。该法与化学氧化法相比,无需使用危险试剂,也省去了繁琐的清洗过程,与常规的电化学法相比,氧化程度明显提高,因而是一项具有发展前景的新技术。在石墨烯的制备过程中,采用极性交替法,最大程度利用了氢气的还原作用,降低了石墨烯的氧化程度。研究发现,石墨烯的氧化程度随着电极交替周期减小而降低,平均片层大小也随之减小,片层变薄,缺陷减小;随着电解时间增加,产量提高,平均片层减小,片层变薄,氧化程度和缺陷基本不变。当采用1 min的交替周期剥离5 h时,制备的石墨烯碳氧比高达19.23,浓度为1.66 mg/ml,平均片层大小为128 nm,98%的片为单层、双层和三层石墨烯,缺陷可以媲美直接剥离法产品,并在产品中发现大量石墨烯量子点,为量子点的制备开辟了一条新的简单高效的途径。